2024 年開放催化劑實驗 (OCx24)：橋接實驗與計算模型 - 以數據驅動的 Sabatier 火山圖預測 HER 催化活性

Kernkonzepte

本文介紹了 2024 年開放催化劑實驗 (OCx24) 數據集，該數據集結合大規模實驗和計算篩選，以構建預測模型，用於加速發現綠色氫氣生產和二氧化碳升級回收的催化劑，特別強調了數據驅動方法在識別有前景的氫析出反應 (HER) 催化劑方面的能力。

Zusammenfassung

研究目標：
本研究旨在彌合計算模型預測與實驗研究結果之間的差距，以加速發現用於綠色氫氣生產和二氧化碳升級回收的催化劑。
方法：

實驗篩選： 使用化學還原和火花燒蝕兩種合成技術合成了 572 個樣品，涵蓋 13 種不同元素。採用 X 射線螢光 (XRF) 和 X 射線繞射 (XRD) 對每個樣品進行表徵，以確定其組成、純度和結構。在工業相關電流密度下，使用零間隙電解對選定的樣品進行了二氧化碳還原 (CO2RR) 和氫析出反應 (HER) 測試。
計算篩選： 使用 AdsorbML 流程計算了 19,406 種材料上六種吸附物（OH、CO、CHO、C、COCOH、H）的吸附能。該流程結合了人工智能 (AI) 和密度泛函理論 (DFT) 計算，需要超過 6.85 億次結構弛豫和約 2000 萬個 DFT 單點計算。
預測模型： 使用實驗數據和計算描述符（吸附能和體材料特性）訓練機器學習模型，以預測 HER 和 CO2RR 的催化性能。
主要發現：

HER 預測模型： 使用 H 和 OH 吸附能作為特徵訓練的線性模型在預測 HER 電壓方面表現出良好的性能。該模型成功地識別了鉑 (Pt) 作為一種頂級 HER 催化劑，儘管訓練數據集中沒有包含 Pt 或 Pt 合金。
CO2RR 預測模型： 使用六種吸附物的吸附能預測 CO2RR 產物選擇性的模型顯示出較弱的相關性，這表明需要更複雜的描述符和模型來捕捉這種複雜反應的複雜性。
主要結論：

大規模實驗數據集和計算篩選的結合對於開發準確的預測模型至關重要。
吸附能是預測 HER 活性的有效描述符，而 CO2RR 則需要更全面的描述符集。
OCx24 數據集和研究結果為進一步研究和開發用於各種催化應用的 AI 驅動的材料發現方法提供了寶貴的資源。
意義：
這項研究通過生成一個全面的實驗數據集並證明基於 AI 的模型在預測催化劑性能方面的潛力，為催化劑發現做出了重大貢獻。
局限性和未來研究：

計算模擬沒有明確考慮電化學條件（例如電解質、pH 值）的影響，這可能會影響催化劑的性能。
未來的工作應側重於開發更複雜的描述符和模型，以提高 CO2RR 等複雜反應的預測能力。
需要擴展實驗數據集以涵蓋更多樣化的材料和反應條件，以進一步增強預測模型的穩健性和適用性。

Statistiken

該數據集包含使用濕法和乾法合成的 572 個樣品，並通過 X 射線螢光和 X 射線繞射進行了表徵。
製備了 441 個氣體擴散電極（包括重複樣品），並使用零間隙電解在高達 300 mA/cm2 的電流密度下評估了它們對 CO2 還原 (CO2RR) 和析氫反應 (HER) 的性能。
在約 20,000 種無機材料上計算了六種吸附物的 DFT 驗證吸附能，需要 6.85 億次 AI 加速弛豫，以發現與實驗結果的相關性並進行計算篩選。
訓練模型以預測電池電壓在 50 mA/cm2 生產速率下的電壓，使用 H 和 OH 的吸附能作為特徵。
使用線性模型對 19,406 種穩定/亞穩態材料的完整集合進行了推斷。

Wichtige Erkenntnisse aus

Open Catalyst Experiments 2024 (OCx24): Bridging Experiments and Computational Models

by Jehad Abed, ... um arxiv.org 11-19-2024

https://arxiv.org/pdf/2411.11783.pdf

Tiefere Fragen

除了吸附能之外，還有哪些其他計算描述符可以用於提高 CO2RR 等複雜反應的預測模型的準確性？

除了吸附能，以下是一些可以用於提高 CO2RR 等複雜反應預測模型準確性的計算描述符：

反應路徑和過渡態: CO2RR 涉及多步反應途徑和多種中間體。僅僅考慮單個吸附物的吸附能可能不足以描述整個反應過程。計算關鍵反應步驟的過渡態能量和反應路徑可以提供更深入的見解，並提高模型的預測能力。例如，可以利用机器学习势能 (MLP) 快速获取过渡态信息，并将其整合到模型中。
溶劑化效應: 電催化反應通常在溶液中進行，溶劑分子會顯著影響反應中間體的穩定性和反應路徑。考慮溶劑化效應，例如使用顯式溶劑模型或引入描述溶劑化能的描述符，可以提高模型的準確性。
電場效應: 電催化反應在電極表面進行，電場會影響反應物的吸附和反應途徑。將電場效應納入計算描述符，例如通過計算不同電位下的吸附能或引入描述電場影響的參數，可以提高模型的預測能力。
表面結構: 催化劑的表面結構，例如晶面、缺陷和臺階，會顯著影響催化活性。使用更精確的表面模型，例如考慮不同晶面的影響或引入描述表面結構參數的描述符，可以提高模型的準確性。
材料特性: 除了元素組成，材料的其他特性，例如電子結構、功函數和電導率，也會影響催化活性。將這些特性納入計算描述符可以提高模型的預測能力。

如何解決實驗室規模的電催化測量與工業電解槽中遇到的實際操作條件之間的差距？

實驗室規模的電催化測量與工業電解槽中遇到的實際操作條件之間存在顯著差距，這主要體現在以下幾個方面：

反應器設計和操作條件: 工業電解槽通常採用三維電極和氣體擴散電極，而實驗室測量通常使用二維電極和液體電解質。此外，工業電解槽的操作條件，例如電流密度、溫度和壓力，也與實驗室測量有很大差異。
催化劑穩定性和壽命: 工業電解槽需要催化劑具有高穩定性和長壽命，而在實驗室測量中通常不考慮這些因素。
成本和可擴展性: 工業電解槽需要使用低成本、易於獲得的材料，並且需要能夠大規模生產。
為了縮小實驗室測量與工業應用之間的差距，可以採取以下措施：

開發更接近實際電解槽的實驗室測試平台: 例如，使用三維電極、氣體擴散電極和模擬工業操作條件的電解槽。
在實驗室測量中考慮催化劑穩定性和壽命: 例如，進行長時間穩定性測試，並評估催化劑在不同操作條件下的降解機制。
開發可擴展的催化劑合成方法: 例如，使用廉價易得的原料和簡單的合成步驟。
利用人工智能和机器学习模型: 通过整合实验数据和模拟结果，可以开发更准确的模型，用于预测和优化催化剂在实际操作条件下的性能。

如果人工智能能夠準確預測和優化催化劑的性能，那麼材料科學研究的未來會是什麼樣子？

如果人工智能能够准确预测和优化催化剂的性能，材料科学研究的未来将会发生革命性的变化：

加速材料发现: 人工智能可以快速筛选海量的候选材料，并识别出具有最佳性能的催化剂，从而大大缩短材料发现的时间和成本。
理性设计催化剂: 人工智能可以揭示催化剂结构与性能之间的复杂关系，为理性设计具有特定性能的催化剂提供指导。
自动化实验: 人工智能可以与自动化实验平台相结合，实现材料合成、表征和性能测试的自动化，从而提高效率并降低人为误差。
个性化催化剂: 人工智能可以根据特定应用需求，设计和优化具有定制性能的催化剂。
总而言之，人工智能将使材料科学研究从传统的“试错法”转变为数据驱动的“理性设计”，从而加速新材料的发现和应用，并推动解决能源、环境和健康等领域的重大挑战。