非クラマース二重項系における多極スキルミオン結晶

核心概念

伝導電子と相互作用する多極磁気モーメントの近藤格子モデルにおいて、結合依存の電子ホッピングが有効なRKKY相互作用にコンパス状の異方性を誘起し、ゼロ磁場での多極スキルミオン結晶の形成を安定化する。

要約

非クラマース二重項系における多極スキルミオン結晶

本論文は、伝導電子と相互作用する多極磁気モーメントの近藤格子モデルを三角格子上で研究したものである。結合依存の電子ホッピングが、多極モーメント間の有効なRKKY相互作用にコンパス状の異方性を誘起する。この異方性により、ゼロ磁場においても多極スキルミオン結晶が安定化される。単位格子内では、スキルミオンは、トポロジカル電荷の保存則に従って、メロン複合体へと分割される。相図における多様な多極相は、伝導電子の新規な自発的ホール応答をもたらす。
研究背景
磁気スキルミオン結晶（SkX）は、最初に理論的に提案され[1-3]、その後、カイラル磁石において実験的に観測された[4-8]。SkXの形成は、競合する交換または双極子相互作用によって安定化された中心対称磁石でも見出されている[9-22]。トポロジカルな性質とスピントロニクスへの応用可能性から[23]、磁気スキルミオンは、過去10年間、凝縮系物理学の中心的なテーマとなってきた。スキルミオンは、典型的にはクラマース二重項に基づいており、一般的に双極子スキルミオンと呼ばれている。本研究では、非クラマース二重項系におけるSkXの出現について探求する[24]。これらの系では、スキルミオンのすべての構成要素は、双極子特性を持たない多極モーメントである。これらの根底にある多極モーメントの異なる対称性から、非クラマーススキルミオンは、双極子スキルミオンにはない新しい物理現象を秘めている可能性が示唆される。
研究内容
本研究では、5f2電子配置の単一イオン物理から考察を始める。局所的なTd結晶場の下では、スピン軌道相互作用によってJ=4多重項が分裂し、CEFギャップΔによって高エネルギー準位から分離された、低エネルギーの非クラマース二重項Γ3gが生じる[図1(a)参照]。Γ3g内では、以下のように定義される3つの擬スピン1/2演算子が閉じたsu(2)代数を形成する。
𝑆𝑋≡−1/16 (3𝐽²𝑧−𝑱²), 𝑆𝑌≡−√3/16 (𝐽²𝑥−𝐽²𝑦), 𝑆𝑍≡√3/36 𝐽𝑥𝐽𝑦𝐽𝑧
ここで、𝑆𝑋,𝑌は時間反転対称な四重極演算子であり、𝑆𝑍[40]は時間反転対称性を破る八重極演算子である。
一般に、擬スピン演算子𝑆𝑋,𝑌,𝑍は、伝導電子のスピンと軌道の両方の自由度と相互作用する。本研究では、アイデアを説明するために、最も単純なeg伝導電子に焦点を当てる。重要な観察結果の1つは、対称性的に許容される近藤相互作用が、伝導電子の物理的スピンに対して常に一重項であることである[39, 41, 42]。その結果、物理的スピン指数を抑制し、近藤ハミルトニアンは次のように書ける。
H𝐾= 𝐽𝐾1∑𝑗h𝒄†𝑗[𝑆𝑋𝑗𝜏𝑥−𝑆𝑌𝑗𝜏𝑧]𝒄𝑗i+ 𝐽𝐾2∑𝑗𝑆𝑍𝑗𝒄†𝑗𝜏𝑦𝒄𝑗,
ここで、𝒄†𝑗= (𝑐†𝑗1,𝑐†𝑗2)はeg軌道指数を持つ2成分スピノルを表し、𝜏sはこの空間に作用するパウリ行列である。2つのeg軌道も非クラマース二重項を形成することに注意する。
また、対称性解析を行い、対称性的に許容されるホッピングを制約することができる。ダイヤモンド格子上の[111]面と見なすことができる2次元三角格子（TL）上のeg電子に対して、最近接（NN）強束縛モデルを考える[図1(b)参照]。反転対称性、時間反転対称性、および[111]方向に沿った3回回転対称性を仮定すると、ハミルトニアンは次のように書ける[図1(c)参照]。
H 𝛾;𝑡𝑖𝑗= −𝑡𝒄†𝑖𝜏0𝒄𝑗−𝑡′𝒄†𝑖(𝑖𝜏𝑦)𝒄𝑗−𝑡′′𝒄†𝑖(cos𝜙𝛾𝜏𝑧−sin𝜙𝛾𝜏𝑥)𝒄𝑗+ ℎ.𝑐.,
ここで、すべてのホッピング振幅は実数である。ここで、𝜙𝛾= 0,2𝜋/3,4𝜋/4は結合依存のホッピングを表す[図1(c)参照]。
完全な近藤格子問題は、近藤結合式(2)と結合依存ホッピングハミルトニアン式(3)によって記述される。ここでは、弱結合極限|𝐽𝐾1,2/𝑡| ≪1に焦点を当て、多極モーメントに対して古典極限を取る。つまり、多極演算子を、Γ3g二重項によって形成されるSU(2)コヒーレント状態におけるそれらの期待値に置き換える[43]。この極限では、近藤結合は伝導電子のフェルミエネルギーに対する摂動効果であるため、伝導電子を積分して、2次摂動論（RKKYハミルトニアンとも呼ばれる）を介して「擬スピンのみ」のハミルトニアンを得ることができる。
HRKKY = ∑𝒒𝜒𝑀𝑀′ (𝒒)𝑆𝑀−𝒒𝑆𝑀′𝒒.
ここで、𝜒𝑀𝑀′ (𝒒) (𝑀, 𝑀′ = 𝑋,𝑌, 𝑍)は磁化率テンソルであり、これは図1(d)に示す図を評価し、その後、静的極限を取ることで得られる。
𝜒𝑀𝑀′ (𝒒) = 𝐽𝑀𝑎𝐾𝐽𝑀′𝑎′𝐾∑𝒌∈𝐵𝑍∑𝑛,𝑛′=±𝑓(𝜀𝒌+𝒒,𝑛) −𝑓(𝜀𝒌,𝑛′) / 𝜀𝒌+𝒒,𝑛−𝜀𝒌,𝑛′ ×Tr[𝜏𝑎ˆM𝒌,𝑛′𝜏𝑎′ ˆM𝒌+𝒒,𝑛],
ここで、𝑓(𝜀𝒌,𝑛)はフェルミ分布関数であり、行列要素[M𝒒,𝑛] 𝛼𝛼′ ≡U𝛼,𝑛(𝒒)U∗𝛼′,𝑛(𝒒)であり、U(𝒒)は式(3)の固有ベクトル行列である[42]。ここで、𝐽𝑀𝑎𝐾は、多極成分𝑀と軌道パウリ行列成分𝑎との間の近藤結合を示し[式(2)参照]、ギリシャ文字𝛼sはeg軌道指数を表す。
次に、𝜒𝑀𝑀′ (𝒒)のパラメータ𝐽𝐾1,2、𝑡′、𝑡′′への依存性について説明する（単位として𝑡≡1を設定する）。まず、近藤相互作用𝐽𝐾1と𝐽𝐾2は、四重極（𝑆𝑋,𝑆𝑌）と八重極（𝑆𝑍）セクターの相対的な強さを制御する。つまり、𝐽𝐾1 ≠𝐽𝐾2は、「XXZのような」RKKY相互作用を誘起する。近藤相互作用はRKKYハミルトニアンの単なる乗法因子であり、𝑡′と𝑡′′の両方がXXZ異方性を誘起する可能性があることを考えると、残りの原稿では議論を簡単にするために𝐽𝐾1 = 𝐽𝐾2とする。ホッピングが等方的で結合に依存しない場合（𝑡′ = 𝑡′′ = 0）、テンソル𝜒𝑀𝑀′ (𝒒)は単位行列に比例し、RKKY相互作用はSU(2)不変となり（擬スピン空間内）、双極子スピンに対して参考文献[14]で与えられた結果に戻る。有限の𝑡′と𝑡′′の場合、式(4)をフーリエ変換して実空間に戻すと、𝛾結合上の擬スピン相互作用[例として図1(c)のNN結合を参照] [44]は次の形式になる。
H 𝛾;RKKY𝑖𝑗= 𝐽𝑥𝑦𝑖𝑗(𝑆𝑋𝑖𝑆𝑋𝑗+ 𝑆𝑌𝑖𝑆𝑌𝑗) + 𝐽𝑧𝑧𝑖𝑗𝑆𝑍𝑖𝑆𝑍𝑗+ 𝐽𝛾𝑖𝑗˜𝑆𝛾𝑖˜𝑆𝛾𝑗,
ここで、˜𝑆𝛾𝑖= cos𝜙𝛾𝑆𝑋𝑖+ sin𝜙𝛾𝑆𝑌𝑖は、モデルの3回回転対称性を示す、𝛾結合方向に沿った面内擬スピン成分である。𝑆𝑋(𝑌)𝑆𝑍のような四重極モーメントと八重極モーメント間の結合は、時間反転対称性に違反するため存在しない。
式(6)の最後の（結合依存）項を「コンパスのような」項と呼ぶ。この特定のコンパス項は、ハニカム格子と三角格子において、6つのサブ格子を持つ「渦」のような多極テクスチャの形成を促進することが示されている[45, 46]。さらに、正方格子では、関連するコンパスのような異方性が、ゼロ磁場におけるスキルミオン結晶を安定化させることが示されている[47]。ここで、強さ𝐽𝛾𝑖𝑗は、𝐽𝐾1,2を固定したとき、比𝑡′′/𝑡によってのみ決定される[式(3)の結合依存ホッピング項参照]。式(6)と同等の形式で表される擬スピンハミルトニアンは、参考文献[46, 48]で探求されていることに注意する。しかし、我々の導出は、式(6)が、微視的により現実的な高エネルギーモデル式(2)-(3)からの低エネルギー有効モデルとして自然に出現することを強調している。さらに重要なことに、式(6)のRKKY起源は、秩序ベクトル|𝑸𝜈| = 2𝑘𝐹を持つ多極秩序状態の形成を促進する[14]ため、原子格子パラメータよりも大きな長さスケールが本質的に導入される。この長さスケールは、コンパスのような項と組み合わさることで、以下で説明する多極スキルミオン結晶を安定化させる。
古典的な多極RKKYハミルトニアン式(4)を数値的に最小化することで、𝑇= 0の相図を計算する[詳細については、[42]を参照]。図2に示す3つの相図は、フェルミ波数ベクトルを2𝑘𝐹= |𝒃1|/4、|𝒃1|/6、|𝒃1|/8に固定することによって得られる。図2に示す相図には、さまざまな多極相が含まれている。多極垂直スパイラル（MVS）相[図3(a)]内では、擬スピン期待値は、擬スピンの𝑍成分（八重極）の「方向」に平行な平面上でスパイラルパターンを描く。変調された四重極成分を持つ多極垂直スパイラル（MVS'）相[図3(b)に示す]は、2次転移を介してMVS相に関連している。図3(c)に示すQスパイラル相に移ると、四重極成分のみによって形成される「面内」スパイラルが示されている。八重極分極（OP）相は、「強磁性」八重極秩序状態の存在を示しており、2次転移を介して多極渦結晶（MVtX）相への接続を確立している。このOPからMVtXへの転移に続いて、四重極成分は単位格子内で渦のような構造を持つ3-𝑸構造に組織化される一方で、すべての八重極モーメントは同じ方向に整列したままであり、スキルミオン電荷𝑛sk ≡∫𝑑𝑟2S · 𝜕𝑥S × 𝜕𝑦S/4𝜋= 0となる。注目すべきは、2𝑘𝐹= |𝒃1|/6、|𝒃1|/8に対して現れる2つの多極スキルミオン結晶（MSkX）である[図2(b)(c)]。どちらのMSkX相も、四重極成分と八重極成分の両方で3-𝑸構造を示す。これらは、磁気単位格子内の正味のスキルミオン電荷によって互いに異なる。MSkX-Iは𝑛sk = ±1を持ち、MSkX-IIは𝑛sk = ±2を持つ。
スキルミオン電荷に関連する内部多極構造は、各構成要素の渦度（四重極成分の巻き数W ≡∮∇𝜙·𝑑l/2𝜋、ここで𝜙は四重極成分の面内位相）とコアモーメントの分極（八重極成分の符号）の積を調べることで決定できる[49-51]。図3(e)と(f)の下の2つのパネルは、単一の磁気単位格子内におけるMSkX-IとMSkX-IIの拡大図を示している。MSkX-Iは、巻き数W = -1のメロン、W = 2の反メロン、およびW = -1の別の反メロンで構成されている。その結果、MSkX-Iの単位格子あたりのスキルミオン電荷は、𝑛sk = 1/2 (-1) -1/2 (2) -1/2 (-1) = -1として再現される。一方、MSkX-IIの各単位格子は、W = -1の2つのメロンとW = 2の1つの反メロンで構成されており、𝑛sk = 1/2 (-1) ×2-1/2 (2) = -2となる。したがって、MSkX-IとMSkX-IIは、メロン複合体の結晶と見なすこともできる。±トポロジカル電荷を持つMSkXは、式(4)の反転対称性または時間反転対称性のために縮退しているが、自発的対称性の破れの結果として、系は相図において自動的に一方を選択する。四重極ストライプ（Qストライプ）、八重極ストライプ（Oストライプ）、多極メロン結晶（MMX）、四重極二重-𝑸（Q-2Q）などの残りの相については、補足資料[42]で包括的に説明されている。
次に、図2に示す相図の理解を提供する。各相図は、𝑛𝑐で表される伝導電子充填率の特定の範囲に対応している。固定された2𝑘𝐹を維持し、𝑡′/𝑡を0〜1.6の範囲内で、𝑡′′/𝑡を0〜1.8の範囲内で調整すると、𝑛𝑐の変動は比較的小さいままである。ただし、𝑡′(𝑡′′)/𝑡がこれらの指定された範囲外になると、𝑛𝑐が大幅に変化し、𝜒𝑀𝑀′のピーク位置は、図1(e)に示すように、Γ→𝑀方向に沿って配置されるとは限らなくなる。したがって、𝑡′/𝑡と𝑡′′/𝑡を上記の範囲内に制限する。3つの相図すべてに共通する特徴は、相が𝑡′/𝑡の変化に対してはより類似性を示すが、𝑡′′/𝑡の変化に対してはより大きな相違を示すことである。この食い違いは、ここで考慮されている小さな𝑛𝑐の極限では、裸の電子分散関係[42参照]がΓ点付近で𝜀𝒒,± = −6𝑡+ [3𝑡/2±3𝑡′′/4] 𝑞2 +O(𝑞3)として展開できるために生じる。その結果、𝑡′/𝑡は、実質的な貢献をするためには大きくなければならない。
図2(b)(c)に示す2つの相図を調べると、両方の軸をリスケーリングすると類似性が見られる。これは、これらの相の安定化を支配する普遍的な基礎となる物理が存在することを意味している。RKKY相互作用は系に長さスケールを導入するが、それがテクスチャを安定化させる唯一のメカニズムではないことを指摘しておく。フラストレーションを持つ短距離モデルも長さスケールを確立することができるが、RKKY相互作用と比較して、その微視的な起源は明確ではない。補足資料[42]では、フラストレーションを持つ𝐽1-𝐽2バージョンの多極スピンモデル[式(4)]から始めて、この点を明らかにするために普遍的なギンツブルグ-ランダウ理論を導出する。ここで、結果を簡単にまとめる。小さな𝐽𝛾[図2(b)(c)の小さな𝑡′′/𝑡に対応]の場合、系は、XXZ相互作用が容易平面型か容易軸型かに応じて、面内四重極スパイラル（Qスパイラル）または多極頂点スパイラル（MVS）に進化する。容易軸相互作用が支配的である場合、系は完全にOP相に分極する。次に、大きな𝐽𝛾> 0は渦パターンを促進し、MVtX相を生じさせる。𝐽𝛾がさらに増加すると、より多くの面内四重極成分を利用することによって、SkX-Iが出現する。SkX-IIは、追加の面内成分を持つため、常にSkX-Iよりも大きな𝐽𝛾(𝑡′′/𝑡)で発生する。最終的に、十分に大きな𝐽𝛾の場合、系はQ-2Q相やQストライプ相などの面内秩序を好むようになる。より大きな電子充填率𝑛𝑐とより短い波長に対応する、図2(a)に示す相図は、上記の長い波長解析が適用されなくなるため、より大きな相違を示す。
多極テクスチャが存在する場合、電子バンドは縮小ブリルアンゾーン（RBZ）にフォールディングされる。図4(a)には、𝐽𝐾1,2 = 0で、𝑡′/𝑡= 0.8、𝑡′′/𝑡= 1.225の場合のフォールディングされたバンド構造がRBZに示されている。図4(b)は、同一のホッピングパラメータで、𝐽𝐾1 = 𝐽𝐾2 = 0.2𝑡、2𝑘𝐹= |𝒃1|/6の場合の、MSkX-Iが存在する場合のバンド構造を示している。MSkX-Iの存在により、RBZ全体にわたってギャップが開く。たとえば、図4(a)と(b)の最低バンドの𝑀点と𝐾点でのギャップの開き方に注目する。一方、最低バンドは、非自明なベリー曲率[図4(c)参照]を発達させ、チャーン数𝐶𝑛= -1を持つ。系は多極テクスチャの存在下ではギャップレスのままであるため、ホールコンダクタンスは量子化されない。
興味深いことに、MSkX相に加えて、最低電子バンドは、MVtX相、MVS（MVS'）相、およびOP相に近藤結合した場合にも、RBZにおいてゼロ以外のベリー曲率を示す[図4(e)-(f)参照]。考慮中のMKLMのスピン軌道結合性により、電子バンドのベリー曲率[52]は、一様な（八重極）成分への近藤結合によって誘起される異常電流[53]に関連する運動量空間ベリー曲率と、非同一平面上の多極テクスチャ（たとえば、MVtXやMSkX）によって生成される磁束に関連する実空間ベリー曲率の両方からの寄与を得る[54-56]。後者は、強結合極限における物理的な外部磁場の下での電子のアハラノフ-ボーム効果[57]を反映している。
図4(g)は、さまざまな相を調整したときの、2次元三角格子面内のホールコンダクタンス𝜎𝑋𝑌を示している[42]。MVS（MVS'）相、MVtX相、およびMSkX-I相は、RBZにおける電子バンドのゼロでないベリー曲率と一致して、有限の𝜎𝑋𝑌を示す。𝜎𝑋𝑌は、バンド構造とフェルミ準位の場所に依存する。図4(h)は、各相内で一定の電子充填率を維持しながら、𝐽𝐾1 = 𝐽𝐾2 = 𝐽𝐾に対する𝜎𝑋𝑌を示している。OP相の場合、𝜎𝑋𝑌は𝐽𝐾/𝑡< 0.3では無視できる程度に小さく、より大きな𝐽𝐾/𝑡の場合にのみ有意になる。Qスパイラル相やQストライプ相など、四重極成分のみによって特徴付けられる多極相は、時間反転対称性を破らないため、ホールコンダクタンスはゼロになることに注意する。
結論
要約すると、本研究では、f2非クラマース二重項系において、MSkXなどのトポロジカルな多極テクスチャを安定化させる微視的なメカニズムを提示する。ゼロ磁場におけるMSkXの安定化の重要な要因は、結合依存のRKKY相互作用によって誘起される、三角格子上のコンパスのような相互作用にある。この結合依存相互作用は、構成要素である非クラマース二重項に固有のスピン軌道が絡み合った性質の直接的な結果である。注目すべきことに、これらのトポロジカルな多極テクスチャは、弱結合極限においても、𝑒2/ℎのオーダーの大きなホールコンダクタンスを示す[図4(g)(h)参照]。したがって、伝導電子のホール応答は、これらの多極テクスチャを検出するための貴重なツールとなる。特に2次元極限におけるPr3+化合物群[29, 58-61]は、MSkXを探すための格好の場である。

統計

スキルミオン電荷は、MSkX-Iでは𝑛sk = ±1、MSkX-IIでは𝑛sk = ±2である。
伝導電子のホール応答は、多極テクスチャを検出するための貴重なツールとなる。
電子バンドのベリー曲率は、一様な（八重極）成分への近藤結合によって誘起される運動量空間ベリー曲率と、非同一平面上の多極テクスチャによって生成される磁束に関連する実空間ベリー曲率の両方からの寄与を得る。

抽出されたキーインサイト

Multipolar Skyrmion Crystals in Non-Kramers Doublet Systems

by Hao Zhang, S... 場所 arxiv.org 11-14-2024

https://arxiv.org/pdf/2404.14404.pdf

深掘り質問

この研究で発見された多極スキルミオン結晶は、どのような具体的なデバイスへの応用が期待されるか？

多極スキルミオン結晶は、従来の磁気デバイスと比べて、エネルギー効率が良く、高速動作が可能で、高密度な情報記憶デバイスとしての応用が期待されます。具体的には、以下のようなデバイスへの応用が考えられます。

次世代磁気メモリ（スキルミオンメモリ）： スキルミオン結晶中を移動させることで情報を書き込み、読み出すことが可能なスキルミオンメモリは、従来のハードディスクドライブよりも高速・低消費電力・高密度な情報記憶デバイスとして期待されています。
論理演算素子： スキルミオンの持つトポロジカルな性質を利用して、新しいタイプの論理演算素子（ANDゲート、ORゲートなど）を構築できる可能性があります。
マイクロ波発振器： スキルミオン結晶に電流を流すと、マイクロ波が発生することが知られています。この現象を利用して、新しいタイプのマイクロ波発振器やマイクロ波デバイスの開発が期待されます。
特に、本研究で発見された多極スキルミオン結晶は、ゼロ磁場で安定化するという特徴を持つため、外部磁場を必要としないデバイスへの応用が期待されます。

非クラマース二重項系以外に、多極スキルミオン結晶が存在する可能性のある系は考えられるか？

はい、考えられます。多極スキルミオン結晶は、非クラマース二重項系特有の現象ではなく、適切な対称性と相互作用を持つ系であれば、他の系にも存在する可能性があります。例えば、以下のような系が考えられます。

強いスピン軌道相互作用を持つ系: スピン軌道相互作用が強い系では、電子スピンと軌道の自由度が強く結合し、多極子モーメントが重要な役割を果たします。このような系では、多極スキルミオン結晶が出現する可能性があります。
フラストレーションを持つ磁性体: フラストレーションとは、複数の相互作用が競合し、全ての相互作用を同時に満たすことができない状態を指します。フラストレーションを持つ磁性体では、スキルミオン結晶のような非自明な磁気構造が現れやすいことが知られています。
人工格子系: 近年、冷却原子気体やフォトニック結晶などの人工格子系を用いて、物質中の電子の振る舞いを模倣する研究が盛んに行われています。人工格子系では、パラメータを自由に制御できるため、多極スキルミオン結晶を人工的に創り出すことができる可能性があります。

スキルミオン結晶の研究は、物質のトポロジカルな性質について、他にどのような新しい知見をもたらすだろうか？

スキルミオン結晶の研究は、物質のトポロジカルな性質について、以下のような新しい知見をもたらすと期待されています。

新しいトポロジカル物質相の発見: スキルミオン結晶は、トポロジカル絶縁体やワイル半金属など、近年注目されているトポロジカル物質相と密接な関係があります。スキルミオン結晶の研究を通して、新しいトポロジカル物質相が発見される可能性があります。
トポロジカル励起の理解: スキルミオンは、トポロジカル数と呼ばれる整数の値で特徴付けられる、トポロジカルに安定な励起です。スキルミオン結晶中では、スキルミオン以外にも、様々なトポロジカル励起が存在すると考えられています。スキルミオン結晶の研究を通して、これらのトポロジカル励起の性質や振る舞いを理解することができます。
トポロジカル量子計算への応用: トポロジカル量子計算は、ノイズに強い量子計算機を実現するための有望なアプローチとして注目されています。スキルミオンは、トポロジカル量子ビットの候補としても期待されています。スキルミオン結晶の研究を通して、トポロジカル量子計算の実現に貢献できる可能性があります。
スキルミオン結晶の研究は、物質科学、物性物理学、量子情報科学など、様々な分野に大きな影響を与える可能性を秘めています。