非共線反強磁性体における超格子間散乱に起因する異常ホール効果：組成的に「完璧」な単結晶中の異種ドメインの共存

核心概念

組成的に完璧なCr1/4TaS2単結晶において、異なる超格子構造を持つドメインが共存し、それらの間の散乱が異常ホール効果を含む複雑な磁気輸送特性を引き起こす。

要約

研究概要

本論文は、新規物質Cr_1/4TaS₂の合成と、その特異な磁気輸送特性に関する研究論文である。Cr_1/4TaS₂は、バルクな非共線反強磁性体であり、Cr原子が規則的に配列した2×2超格子構造を持つ。しかし、高品質な単結晶であっても、わずかながら異なる超格子構造（√3×√3）を持つドメインが共存することが明らかになった。

実験結果

• 比熱測定と中性子回折測定により、Cr_1/4TaS₂は145 Kでバルクな反強磁性転移を示すことが確認された。
• 電気伝導測定では、145 K以下で異常ホール効果が観測された。これは、反強磁性秩序に伴うものと考えられる。
• 磁化測定の結果、100 K以下で磁化率の上昇とゼロ磁場冷却・磁場冷却過程の履歴依存性が観測され、少数の強磁性ドメインの存在が示唆された。
• 共焦点ラマン顕微鏡、電子線回折、４次元走査透過電子顕微鏡（4D-STEM）観察により、2×2超格子構造を主体としながらも、√3×√3超格子構造を持つドメインがナノスケールで共存していることが明らかになった。

考察

• √3×√3超格子構造を持つドメインは、結晶成長過程において、熱力学的に安定な2×2構造への変化が完了する前に、運動学的に凍結されたものと考えられる。
• √3×√3構造を持つドメインは、Cr_1/3TaS₂と同様に強磁性秩序を示すことが知られており、これが100 K以下の磁化率の上昇と異常ホール効果の起源と考えられる。
• Cr_1/4TaS₂の異常ホール効果は、異種超格子ドメイン間の散乱に起因する外因性機構によって説明できる。

結論

本研究は、Cr_1/4TaS₂において、組成だけでなく結晶成長条件が超格子構造と磁気輸送特性に大きく影響することを示した。異なる磁気秩序を持つ超格子ドメインを制御することで、スピントロニクスデバイスへの応用が期待される新規材料の開発につながる可能性がある。

統計

Cr1/4TaS2のネール温度は145 K。
Cr1/4TaS2の異常ホール伝導率は、50 Kで約9 Ω-1 cm-1の最大値を示す。
Cr1/4TaS2中のCr原子の有効磁気モーメントは、3.76(8) µB/Crと算出された。
強磁性転移温度は、Arrottプロットから98 Kと決定された。

引用

抽出されたキーインサイト

Anomalous Hall effect from inter-superlattice scattering in a noncollinear antiferromagnet

by Lili... 場所 arxiv.org 11-14-2024

https://arxiv.org/pdf/2411.08381.pdf

深掘り質問

超格子ドメインのサイズや形状を精密に制御することで、異常ホール効果をさらに増強したり、新たな機能を発現させたりすることは可能だろうか？

可能です。超格子ドメインのサイズや形状を精密に制御することで、異常ホール効果をさらに増強したり、新たな機能を発現させたりできる可能性は十分にあります。

異常ホール効果の増強: 異常ホール効果は、電子スピンと磁気構造の相互作用によって生じます。超格子ドメインのサイズを小さくすることで、ドメイン壁でのスピン散乱が増加し、異常ホール効果が増強される可能性があります。また、ドメイン形状を制御することで、特定方向へのスピン偏極を誘起し、異方的な異常ホール効果を実現できる可能性もあります。

新たな機能の発現: 超格子構造は、電子状態に影響を与え、物質の電子物性を変化させることができます。ドメインサイズや形状を制御することで、電子バンド構造やフェルミ面を人工的に設計し、従来にない電気伝導特性や磁気特性を持つ材料を創製できる可能性があります。例えば、ドメイン構造を周期的に配列することで、モット絶縁体転移や超伝導転移などの相転移を制御できる可能性も期待されています。
超格子ドメインの精密制御は、材料科学における大きな課題の一つです。薄膜成長技術やナノ加工技術の進歩により、近年ではナノメートルスケールのドメイン制御が可能になりつつあります。今後の研究の進展により、超格子ドメインの精密制御による新奇な磁気輸送現象や機能性の発現が期待されます。

本研究ではCr1/4TaS2を対象としたが、他の遷移金属インターカレーション化合物でも同様の現象が観測されるだろうか？

はい、他の遷移金属インターカレーション化合物でも、適切な組成や条件下で同様の現象が観測される可能性があります。

インターカレーション化合物の多様性: インターカレーション化合物は、ホスト層とインターカラントと呼ばれるゲスト原子や分子から構成され、その組み合わせは多岐にわたります。Cr1/4TaS2で観察されたような超格子構造や磁気秩序は、インターカラントの種類や濃度、ホスト層との相互作用によって変化します。

電子相関と磁気秩序: 遷移金属インターカレーション化合物では、電子相関の効果が強く現れることが知られており、多彩な電子状態や磁気秩序を示します。Cr1/4TaS2で見られたような、異なる磁気秩序を持つドメインの共存や、それによる異常ホール効果の発現は、電子相関と磁気秩序の競合によって引き起こされると考えられます。

物質設計の可能性: 他の遷移金属インターカレーション化合物でも、適切な組成や条件下で、異なる磁気秩序を持つドメインが形成され、異常ホール効果などの興味深い物性が発現する可能性があります。理論計算や実験による物質探索が進むことで、Cr1/4TaS2を超える特性を持つ新物質の発見が期待されます。

超格子構造を持つ物質における磁気輸送特性と、トポロジカル絶縁体やワイル半金属などのトポロジカル物質における輸送現象との間に、何らかの関連性はあるだろうか？

はい、関連性があります。超格子構造を持つ物質における磁気輸送特性と、トポロジカル絶縁体やワイル半金属などのトポロジカル物質における輸送現象の間には、共通の物理的起源が存在するケースがあります。

バンド構造のトポロジー: 超格子構造は、物質のバンド構造に影響を与え、トポロジカルな電子状態を誘起する可能性があります。例えば、特定の条件下では、超格子構造によってバンド反転が生じ、トポロジカル絶縁体と類似した表面状態が現れることがあります。

ベリー曲率と異常ホール効果: トポロジカル物質の特徴の一つに、ベリー曲率と呼ばれる幾何学的概念が大きく関与する輸送現象が挙げられます。超格子構造を持つ物質においても、バンド構造の変化に伴いベリー曲率が変化し、異常ホール効果などの輸送特性に影響を与える可能性があります。

今後の展望: 超格子構造とトポロジカル物質の関連性を理解することは、新奇な磁気輸送現象やスピントロニクスデバイスの開発に繋がる可能性があります。例えば、超格子構造を利用することで、トポロジカル絶縁体やワイル半金属の特性を制御したり、新たなトポロジカル物質を創製したりできる可能性も期待されています。
これらの関連性をさらに深く探求することで、物質科学における新たな展開が期待されます。