核心概念
我們在稀土鎳酸鹽(RNiO3, R = 稀土原子)這種原型莫特絕緣體中觀察到了太赫茲諧波產生,並在不同的電子相態中表現出不同的行為。我們的模擬結果再現了實驗觀察到的特徵,並揭示了不同相態下諧波產生的機制。
摘要
本研究探討了莫特絕緣體在太赫茲頻域下的諧波產生現象。
實驗部分:
- 製備了高質量的LaNiO3和NdNiO3薄膜樣品,分別在LaAlO3和LSAT基板上生長。這兩種材料在溫度變化下表現出不同的電子相態:LaNiO3一直保持金屬相,而NdNiO3則經歷了反鐵磁絕緣體-金屬絕緣體轉變。
- 使用強脈衝太赫茲輻射(~100 kV/cm)對這些薄膜進行太赫茲第三諧波(THG)測量。
- 實驗觀察到:
- LaNiO3和NdNiO3金屬相中,THG強度隨溫度下降而單調增加。
- 在NdNiO3的金屬絕緣體相中,THG強度隨溫度下降而減弱。
- 在NdNiO3的反鐵磁絕緣體相中,THG強度隨溫度下降而顯著增強,超過一個量級。
- THG強度與基頻強度的關係顯示,THG來自非擾動光-物質相互作用。
- THG信號對基頻偏振方向表現出各向同性,與薄膜的晶體結構一致。
理論模擬部分:
- 使用單軌道和雙軌道Hubbard模型,模擬了不同相態下的THG行為。
- 在反鐵磁絕緣體相,THG增強歸因於自旋-電荷和軌道-電荷耦合。
- 在金屬相,THG主要源於準粒子的非線性內帶電流和頻率依賴的散射率。
- 在金屬絕緣體相,THG隨溫度下降而減弱,是由於莫特能隙的開啟導致載流子密度降低。
總之,本研究首次在莫特絕緣體中觀察到太赫茲諧波產生,並通過理論模擬解釋了不同相態下諧波產生的機制。這為理解強關聯系統的基礎物理過程提供了新的視角,並為開發高效太赫茲諧波源提供了新策略。
統計資料
隨溫度下降,LaNiO3和NdNiO3薄膜的THG強度單調增加。
在NdNiO3的金屬絕緣體相中,THG強度隨溫度下降而減弱。
在NdNiO3的反鐵磁絕緣體相中,THG強度隨溫度下降而顯著增強,超過一個量級。
THG強度與基頻強度的關係顯示非擾動光-物質相互作用。