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稀土鎳酸鹽中莫特絕緣體-金屬轉變的太赫茲諧波產生


核心概念
我們在稀土鎳酸鹽(RNiO3, R = 稀土原子)這種原型莫特絕緣體中觀察到了太赫茲諧波產生,並在不同的電子相態中表現出不同的行為。我們的模擬結果再現了實驗觀察到的特徵,並揭示了不同相態下諧波產生的機制。
摘要

本研究探討了莫特絕緣體在太赫茲頻域下的諧波產生現象。

實驗部分:

  1. 製備了高質量的LaNiO3和NdNiO3薄膜樣品,分別在LaAlO3和LSAT基板上生長。這兩種材料在溫度變化下表現出不同的電子相態:LaNiO3一直保持金屬相,而NdNiO3則經歷了反鐵磁絕緣體-金屬絕緣體轉變。
  2. 使用強脈衝太赫茲輻射(~100 kV/cm)對這些薄膜進行太赫茲第三諧波(THG)測量。
  3. 實驗觀察到:
    • LaNiO3和NdNiO3金屬相中,THG強度隨溫度下降而單調增加。
    • 在NdNiO3的金屬絕緣體相中,THG強度隨溫度下降而減弱。
    • 在NdNiO3的反鐵磁絕緣體相中,THG強度隨溫度下降而顯著增強,超過一個量級。
  4. THG強度與基頻強度的關係顯示,THG來自非擾動光-物質相互作用。
  5. THG信號對基頻偏振方向表現出各向同性,與薄膜的晶體結構一致。

理論模擬部分:

  1. 使用單軌道和雙軌道Hubbard模型,模擬了不同相態下的THG行為。
  2. 在反鐵磁絕緣體相,THG增強歸因於自旋-電荷和軌道-電荷耦合。
  3. 在金屬相,THG主要源於準粒子的非線性內帶電流和頻率依賴的散射率。
  4. 在金屬絕緣體相,THG隨溫度下降而減弱,是由於莫特能隙的開啟導致載流子密度降低。

總之,本研究首次在莫特絕緣體中觀察到太赫茲諧波產生,並通過理論模擬解釋了不同相態下諧波產生的機制。這為理解強關聯系統的基礎物理過程提供了新的視角,並為開發高效太赫茲諧波源提供了新策略。

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統計資料
隨溫度下降,LaNiO3和NdNiO3薄膜的THG強度單調增加。 在NdNiO3的金屬絕緣體相中,THG強度隨溫度下降而減弱。 在NdNiO3的反鐵磁絕緣體相中,THG強度隨溫度下降而顯著增強,超過一個量級。 THG強度與基頻強度的關係顯示非擾動光-物質相互作用。
引述

從以下內容提煉的關鍵洞見

by Gulloo Lal P... arxiv.org 10-03-2024

https://arxiv.org/pdf/2410.01424.pdf
Terahertz harmonic generation across the Mott insulator-metal transition

深入探究

除了稀土鎳酸鹽,其他強關聯系統是否也能觀察到類似的太赫茲諧波產生行為?

除了稀土鎳酸鹽,其他強關聯系統如過渡金屬氧化物(例如V2O3和Ca2RuO4)也顯示出類似的太赫茲(THz)諧波產生行為。這些材料在經歷莫特絕緣體-金屬轉變時,可能會展現出非線性光學響應,從而產生THz諧波。特別是在量子臨界金屬和具有非零自旋霍爾導電率的元素過渡金屬中,THz諧波的生成已被觀察到。這表明,強關聯系統的多樣性和複雜性使得它們在THz範圍內的高諧波生成成為一個值得深入研究的領域。

如何進一步提高太赫茲諧波產生的效率,以擴大其在科學和技術應用中的潛力?

提高太赫茲諧波產生的效率可以通過幾種策略來實現。首先,優化材料的結構和組成,例如通過調整薄膜的厚度和晶體取向,以增強光-物質相互作用。其次,利用強關聯效應和多帶模型來設計新型材料,這些材料能夠在低能量範圍內有效地產生THz諧波。此外,改進激發源的強度和脈衝形狀,特別是使用高功率的THz脈衝,可以進一步增強非線性響應。最後,探索新型的光學配置和檢測技術,以提高THz信號的檢測靈敏度和解析度,這將有助於擴大THz諧波在科學研究和技術應用中的潛力。

太赫茲諧波產生是否能揭示強關聯系統中其他未知的基礎物理過程?

是的,太赫茲諧波產生有潛力揭示強關聯系統中其他未知的基礎物理過程。由於THz範圍的光子能量相對較低,這使得它能夠探測到材料中低能量激發的動態過程,例如自旋波、電荷密度波和其他多體相互作用的效應。THz諧波的強度和頻譜特徵對材料的微觀結構和相互作用非常敏感,因此可以用來研究強關聯材料中的電子結構變化、相變和量子臨界行為。這些研究不僅能夠加深我們對強關聯系統的理解,還可能揭示出新的物理現象,進而推動新材料的發展和應用。
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