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恆電位機器學習分子動力學模擬揭示 MoS$_{2}$ 上電位調節的 Cu 簇形成


核心概念
電位可以顯著影響單層 1T′-MoS2 上 Cu 原子的遷移和聚集,促進在負電位下形成立體單簇 Cu (SC-Cu)。
摘要
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本研究使用機器學習方法開發了一個新的顯式電位機器學習力場 (EEP-MLFF) 模型,用於模擬電化學條件下材料的結構演變。該模型將電位作為一個顯式輸入參數整合到原子神經網路中,能夠在任意電位下評估原子核力,從而促進在特定電位下的分子動力學模擬。 研究人員將 EEP-MLFF 模型應用於 Cu/1T′-MoS2 系統,通過恆電位分子動力學模擬揭示了電位如何調節 Cu 原子的遷移和聚集。模擬結果顯示,在低於 -0.1 V 的電位下,Cu 原子會形成小的立體 Cu 簇(單簇,SCs)。通過電子結構分析,闡明了吸附 Cu 原子的形態轉變,表明 Cu-S 和 Cu-Cu 鍵都可以通過施加的電位進行有效調節。
使用從頭算分子動力學 (AIMD) 模擬生成訓練和測試集的結構數據,包括不同數量的 Cu 原子吸附在 1T′-MoS2 表面,並引入不同的電荷量來模擬不同的電位條件。 使用隱式溶劑模型 VASPsol 來模擬溶劑環境和系統的整體電荷中性。 採用元動力學模擬來生成捕獲 Cu 原子遷移的軌跡,其中 Cu 原子的配位數作為集體變量。 使用平滑 SO(3) 功率譜分量作為結構描述符,並將電位 U 作為一個額外的描述符,構建 EEP-MLFF 模型。 使用 PyXtal FF 軟件包實現機器學習模型,並修改其與 LAMMPS 軟件包的接口,以進行恆電位機器學習分子動力學 (CP-MLMD) 模擬。

深入探究

如何將 EEP-MLFF 模型應用於其他電化學體系,例如電池電極-電解質界面?

EEP-MLFF 模型的優勢在於其能有效地將電位效應整合到分子動力學模擬中,這對於研究電化學體系,例如電池電極-電解質界面,具有極大的潛力。以下是一些應用方向: 構建電極-電解質界面模型: EEP-MLFF 可以用於構建更精確的電極-電解質界面模型,將電位作為一個顯性變數考慮進去。這將有助於更真實地模擬電解質離子在電極表面的吸附、脫附、遷移等行為,以及電極材料在不同電位下的結構變化。 研究電極材料的穩定性: 不同電位下,電極材料可能會發生結構變化、相變,甚至溶解。 EEP-MLFF 可以用於研究這些過程,預測電極材料在不同電化學環境下的穩定性,為設計更穩定的電池材料提供理論指導。 優化電解質組成: 電解質的組成對電池的性能有著至關重要的影響。 EEP-MLFF 可以用於研究不同電解質組成對電極-電解質界面結構和性質的影響,例如離子電導率、界面能等,從而優化電解質配方,提高電池性能。 探索新的電化學反應機理: EEP-MLFF 可以用於模擬在不同電位下發生的電化學反應,例如鋰離子電池的嵌插/脫嵌過程、燃料電池中的氧化還原反應等。通過分析模擬結果,可以更深入地理解電化學反應機理,為設計更高效的電催化劑提供理論依據。 需要注意的是,將 EEP-MLFF 應用於電池電極-電解質界面需要克服一些挑戰,例如: 構建高精度的訓練集: 電池電極-電解質界面是一個複雜的體系,需要大量的 DFT 數據來訓練 EEP-MLFF 模型,以確保其精度。 處理電解質的長程效應: 電解質的長程靜電相互作用對界面結構和性質有著重要影響,需要在 EEP-MLFF 模型中加以考慮。 總之,EEP-MLFF 模型為研究電池電極-電解質界面提供了一個強大的工具,有助於我們更深入地理解電化學過程,設計性能更優異的電池。

在實際電催化過程中,除了電位之外,還有哪些因素會影響單原子催化劑的形態和催化性能?

在實際電催化過程中,除了電位之外,還有許多因素會影響單原子催化劑 (SACs) 的形態和催化性能,主要可以歸納為以下幾個方面: 1. 載體效應: 載體材料: 不同載體材料 (例如氧化物、碳材料、金屬等) 與 SACs 的相互作用強度不同,會影響 SACs 的穩定性、電子結構和催化性能。 載體缺陷: 載體表面的缺陷 (例如空位、雜原子摻雜等) 可以作為 SACs 的錨定位點,影響其分散性和穩定性。 2. 環境因素: 電解液: 電解液的 pH 值、離子種類和濃度會影響電極表面電荷分佈、反應物和中間體的吸附能,進而影響 SACs 的催化活性、選擇性和穩定性。 溫度: 溫度會影響反應速率、反應物和中間體的吸附/脫附平衡,以及 SACs 的穩定性。 反應氣氛: 反應氣氛中的氣體分子 (例如 O2、CO、H2O 等) 可能會吸附在 SACs 表面,改變其電子結構和催化性能。 3. SACs 本身性質: 金屬種類: 不同金屬 SACs 的電子結構、吸附性能和催化活性差異很大。 配位環境: SACs 的配位環境 (例如配位原子種類、配位數等) 會影響其電子結構和催化性能。 4. 操作條件: 電流密度: 電流密度會影響電極表面的電位分佈、反應速率以及 SACs 的穩定性。 反應時間: 長時間運行可能會導致 SACs 的聚集、溶解或中毒,影響其催化性能。 5. 動態演變: 在實際電催化過程中,SACs 的結構和形態可能會發生動態演變,例如單原子與團簇之間的轉變,這也會影響其催化性能。 總之,影響 SACs 催化性能的因素很多,需要綜合考慮各種因素的影響,才能更好地設計和制備高效、穩定的 SACs 催化劑。

如何利用電位調控單原子催化劑的形態和電子結構,以實現對特定化學反應的選擇性催化?

電位調控為實現對特定化學反應的選擇性催化提供了有效途徑。通過精確控制電極電位,可以影響單原子催化劑 (SACs) 的形態和電子結構,進而調節反應路徑,提高目標產物的選擇性。以下是一些策略: 1. 電位誘導的形態轉變: 單原子與團簇之間的轉變: 如同文章中提到的 Cu/MoS2 體系,電位可以調控單原子 Cu 與 Cu 團簇之間的轉變。不同形態的催化活性中心對特定反應的選擇性不同,可以通過電位控制催化劑的形態,實現對目標產物的選擇性催化。 調控金屬原子的配位環境: 電位可以改變 SACs 周圍的配位環境,例如配位原子種類、配位數等。不同的配位環境會影響 SACs 的電子結構和催化性能,從而影響反應選擇性。 2. 電位調控電子結構: 調節 d 帶中心位置: 電位可以改變 SACs 的 d 帶中心位置,影響其對反應物和中間體的吸附能,進而影響反應路徑和產物選擇性。 改變電荷分佈: 電位可以改變 SACs 的電荷分佈,影響其與反應物的相互作用,從而影響反應選擇性。 3. 選擇性吸附/脫附: 調控反應物和中間體的吸附能: 電位可以改變 SACs 對不同反應物和中間體的吸附能,促進特定反應路徑的進行,抑制副反應的發生。 控制反應物和產物的吸附/脫附平衡: 電位可以影響反應物和產物在 SACs 表面的吸附/脫附平衡,促進目標產物的脫附,提高催化效率。 實現電位調控選擇性催化的關鍵: 深入理解反應機理: 需要對目標反應的機理有深入的了解,才能有針對性地設計和調控 SACs 的形態和電子結構。 精確控制電極電位: 需要精確控制電極電位,才能實現對 SACs 形態和電子結構的精細調控。 原位表徵技術: 需要藉助原位表徵技術,例如原位 X 射線吸收光譜、原位紅外光譜等,實時監測 SACs 的形態和電子結構變化,以及反應過程中的中間體變化,為電位調控提供依據。 電位調控為設計高效、高選擇性的 SACs 催化劑提供了新的思路,在電催化、能源轉換等領域具有廣闊的應用前景。
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