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核心-殼層吸引粒子密集懸浮液中的延遲恢復現象


核心概念
本文研究了一種由核-殼層結構的吸引粒子組成的軟玻璃體系,發現其在停止剪切流動後,由於粒子間逐漸增強的吸引力,導致其黏彈性恢復出現了延遲現象。
摘要

研究背景

  • 軟顆粒玻璃 (SPG) 是一種由密集粒子組成的懸浮液,在受到外部剪切力時會像液體一樣流動,並在停止流動後幾乎立即恢復其固體狀特性。
  • 現有研究主要集中在較稀釋的膠體系統,例如凝膠,而對 SPG 中黏彈性快速恢復的理解仍然有限。

研究方法

  • 本文研究了一種由分散在水中的雙分散乳膠粒子組成的吸引玻璃體系。這些疏水性粒子表面覆蓋著短聚合物刷,延遲了停止流動後黏彈性的恢復。
  • 研究人員使用時間分辨力學光譜 (TRMS) 測量了在高剪切速率下進行回春步驟後,黏彈性模量隨時間的變化。

研究結果

  • 停止流動後記錄的黏彈性譜顯示出驚人的冪律行為,並且可以重新縮放到一條主曲線上,這暗示了時間-連通性疊加原理。
  • 此外,在不同老化時間測量的軟玻璃的非線性響應顯示出延展性到脆性的轉變,這表明粒子之間的相互作用表現出逐漸的排斥到吸引的轉變。

結論

  • 這些結果描繪了一個關於延遲恢復的獨特情景,該情景涉及時間依賴的相互作用勢,其中吸引的疏水力僅在相鄰粒子使其聚合物殼變形並緊密接觸時才會被激活。
  • 未來研究方向包括使用同步輻射小角 X 射線散射技術研究軟玻璃的微觀結構變化,以及開發能夠模擬具有吸引和排斥相互作用的軟玻璃動力學的數值模型。
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統計資料
該乳膠懸浮液的體積分數為 62.5%。 乳膠粒子主要呈雙分散分佈,中心粒徑分別為 1 µm 和 10 µm。 黏彈性模量在停止預剪切後約 800 秒後開始急劇增加,冪律指數約為 4.6。 所有記錄的黏彈性譜都可以通過分數 Kelvin-Voigt (FKV) 模型很好地擬合,其中 α = 0.33。 頻率尺度 ω0 隨時間增加,直到 t = tc,之後保持恆定,ω0 ≃ω∗ 0 = 261 rad/s。 時間 tc 隨溫度呈 Arrhenius 關係,活化能 U ≃110 kJ/mol。 屈服應力 σy 與低變形時測得的彈性模量 G′ 呈線性比例關係。
引述
"These results depict an original scenario for the delayed recovery involving a time-dependent interaction potential in which attractive hydrophobic forces are only activated when neighboring particles deform their polymer shell and come in close contact." "This time-connectivity superposition principle is robustly verified at four other temperatures, namely 10, 15, 20, and 30◦C." "These results point to a microscopic scenario where the anisotropy of the contact network, frozen at flow cessation, plays a key role, and only particles in close contact form cohesive bonds, whose growing number accounts for the delayed recovery."

從以下內容提煉的關鍵洞見

by Justine Henr... arxiv.org 10-16-2024

https://arxiv.org/pdf/2410.11102.pdf
Delayed recovery in a dense suspension of core-shell attractive particles

深入探究

如何利用其他實驗技術,例如顯微鏡或散射技術,直接觀察軟玻璃體系中粒子間相互作用的變化?

可以使用多種實驗技術直接觀察軟玻璃體系中粒子間相互作用的變化: 顯微鏡技術: 共焦顯微鏡: 共焦顯微鏡可以提供高分辨率的三維圖像,可以用於觀察粒子在軟玻璃體系中的空間排列和動態變化。通過追蹤單個粒子的運動軌跡,可以推斷出粒子間的相互作用力。例如,可以觀察到粒子在老化過程中是否形成聚集體,以及聚集體的大小和形狀如何隨時間變化。 光片顯微鏡: 光片顯微鏡可以對較厚的樣品進行快速三維成像,適用於研究軟玻璃體系中較大尺度的結構和動力學。例如,可以觀察到剪切流動如何影響粒子的排列,以及在流動停止後粒子如何重新排列。 散射技術: 小角 X 射線散射 (SAXS): SAXS 可以探測軟玻璃體系中納米尺度的結構信息,例如粒子間的平均距離和相互作用勢。通過分析散射圖案隨時間的變化,可以推斷出粒子間相互作用的變化。例如,可以觀察到粒子在老化過程中是否形成有序結構,以及有序結構的程度如何隨時間變化。 動態光散射 (DLS): DLS 可以測量粒子在軟玻璃體系中的布朗運動,從而推斷出粒子的尺寸、形狀和相互作用。通過分析 DLS 數據隨時間的變化,可以推斷出粒子間相互作用的變化。例如,可以觀察到粒子在老化過程中是否發生聚集,以及聚集體的尺寸如何隨時間變化。 其他技術: 原子力顯微鏡 (AFM): AFM 可以用於測量粒子間的相互作用力。通過將 AFM 探針固定在一個粒子上,並測量探針與另一個粒子之間的相互作用力,可以得到粒子間相互作用勢的信息。 需要注意的是,沒有一種單獨的實驗技術可以提供關於軟玻璃體系中粒子間相互作用的完整信息。通常需要結合多種實驗技術,才能全面了解軟玻璃體系的微觀結構和動力學。

如果將核-殼層粒子的聚合物刷長度或化學性質改變,對軟玻璃體系的延遲恢復現象有何影響?

改變核-殼層粒子的聚合物刷長度或化學性質會顯著影響軟玻璃體系的延遲恢復現象,主要體現在以下幾個方面: 聚合物刷長度: 較短的聚合物刷: 較短的聚合物刷意味著粒子間的距離更近,更容易克服空間位阻而產生吸引力。這將導致更快的延遲恢復,體現在更短的 tc (characteristic time) 和更快的黏彈性模量增長。 較長的聚合物刷: 較長的聚合物刷會增強粒子間的空間位阻,使得粒子更難以接近並形成有吸引力的鍵結。這將導致更慢的延遲恢復,體現在更長的 tc 和更慢的黏彈性模量增長。 聚合物刷化學性質: 親水性聚合物刷: 親水性聚合物刷會在水中形成水合層,增加粒子間的排斥力,從而延緩延遲恢復。 疏水性聚合物刷: 疏水性聚合物刷會在水中相互吸引,促進粒子間的聚集,從而加速延遲恢復。 帶電聚合物刷: 帶電聚合物刷會引入靜電相互作用,其影響取决于电荷的性质和浓度。同种电荷的聚合物刷会增强排斥力,延缓延遲恢復;而异种电荷的聚合物刷则会增强吸引力,加速延遲恢復。 綜合影響: 總之,聚合物刷的長度和化學性質會共同影響軟玻璃體系的延遲恢復現象。通過調節這些參數,可以精確控制軟玻璃材料的流變性和力學性能。

軟玻璃體系中觀察到的時間-連通性疊加原理是否可以應用於其他具有時間依賴性相互作用的複雜流體系統?

軟玻璃體系中觀察到的時間-連通性疊加原理表明,系統的微觀結構演變與其宏觀力學響應之間存在著密切的聯繫。這一原理的潛在應用價值在於,它可能可以被推廣到其他具有時間依賴性相互作用的複雜流體系統,例如: 膠體凝膠: 膠體凝膠是由膠體粒子通過吸引力或化學鍵形成的網絡結構。膠體凝膠的形成和老化過程也涉及到粒子間相互作用的變化,因此時間-連通性疊加原理可能可以用於描述膠體凝膠的流變性變化。 聚合物溶液和熔體: 聚合物鏈之間的纏結和解纏結過程也會導致時間依賴性的力學響應。時間-連通性疊加原理可能可以用於描述聚合物溶液和熔體的黏彈性、應力鬆弛和蠕變行為。 生物材料: 許多生物材料,例如細胞、組織和生物膜,都表現出時間依賴性的力學行為。時間-連通性疊加原理可能可以用於理解和預測這些材料的力學響應,例如細胞遷移、組織生長和生物膜变形。 然而,需要強調的是,時間-連通性疊加原理是否可以成功應用於其他複雜流體系統,取決於系統的具體性質和相互作用機制。例如,如果系統中的相互作用力過於複雜或存在多種不同的弛豫機制,則時間-連通性疊加原理可能不再適用。 總之,軟玻璃體系中觀察到的時間-連通性疊加原理為理解和預測複雜流體的流變性提供了一個新的思路。未來需要更多的研究來驗證這一原理在其他複雜流體系統中的普適性。
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