核心概念
稀土硫族化合物 (ARECh2) 凭借其简单的晶体结构和化学可调性,为研究三角晶格上的阻挫磁性提供了一个理想的平台,展现出从量子自旋液体到奇异有序相等多种基态,为了解量子磁性提供了深刻见解。
导言
量子自旋液体 (QSL) 是现代凝聚态物理学中的一个关键概念,它描述了自旋系统即使在零温下也缺乏长程磁序的高度纠缠的量子态,这是由强量子涨落驱动的。
寻找具有独特相互作用机制的新型材料体系对于在这些系统中明确实现 QSL 状态至关重要。
三角晶格稀土磁体由于其固有的几何阻挫和强自旋轨道耦合 (SOC) 而引起了人们的极大兴趣,这促进了 Jackeli-Khaliullin 方案所描述的各向异性自旋交换相互作用。
稀土硫族化合物 ARECh2(A = 碱金属或一价离子,RE = 稀土,Ch = 硫族元素)作为三角晶格 QSL 的候选者,具有简单的结构和化学式,消除了可能存在的交换无序问题,并已成为最具代表性的 TLAF 实例。
结构
碱金属稀土硫族化合物 ARECh2(A = 碱金属,RE = 稀土,Ch = 硫族元素)中至少存在九种具有不同空间群对称性的晶体结构。
α-NaFeO2 型结构(空间群:R¯3m)在整个家族中占主导地位,而 β-RbScO2 型结构(空间群:P63/mmc)仅在 Cs 基化合物中观察到。
这两种主要结构的层堆叠顺序明显不同:α-NaFeO2 型具有 ABCABC 堆叠,而 β-RbScO2 型采用 ABAB 堆叠。
ARECh2 化合物的合成方法高度依赖于硫族元素。
单离子磁性和晶体电场
在 ARECh2 家族中,稀土离子主要以三价态存在。
由于外层 5s 和 5p 轨道的屏蔽,4f 电子轨道表现出显着的局域化。
根据 Kramers 定理,RE3+ 离子可分为两组:Kramers 离子(RE = Ce、Nd、Sm、Gd、Dy、Er、Yb)和非 Kramers 离子(RE = Pr、Eu、Tb、Ho、Tm)。
确定 CEF Bn
m 参数对于任何给定材料都至关重要。
研究主要集中在 Ce、Er、Tm 和 Yb 基化合物上,揭示了 CEF 能级结构的多样性。
磁性哈密顿量和有限温度磁性
对于 ARECh2 晶体,完整的哈密顿量可以表示如下:
H = H0 + HC + HSOC + HCEF + Hspin
在大多数情况下,只考虑最后两项就足够了,它们形成了一个有效的磁性哈密顿量,描述了在感兴趣的温度下的热力学。
Ce 基化合物:磁性表现出显着的易平面特性,其中 ab 平面上的磁矩大于沿 c 轴的磁矩。
Er 基化合物:由于在很宽的温度范围内都存在 CEF 激发,并且 Er 基化合物的磁转变温度较低,因此对其基态磁性的研究有限。
Tm 基化合物:KTmSe2 是稀土硫族化合物中为数不多的经过深入研究的非 Kramers 离子之一。
Yb 基化合物:Yb 基稀土硫族化合物是目前最受关注的子系统。
基态和低能自旋激发
在稀土硫族化合物 ARECh2 中,基态磁性和相关的低能自旋激发特别令人感兴趣。
中子散射无疑是研究基态磁性和低能自旋激发的最有优势的实验技术。
目前,ARECh2 的研究主要集中在具有奇数个电子的稀土离子上。
这些 ARECh2 化合物的基态磁性和低能自旋激发可以用公式 4 中给出的哈密顿量很好地描述。
相图清楚地分为四个区域:条纹-yz、条纹-x、120° 和 QSL。
在 Ce 基、Er 基和 Yb 基化合物中,可以找到所有四个对应的相。
结论
本文简要回顾了稀土硫族化合物 ARECh2 的最新研究进展,概述了关键范例,以帮助新手快速融入该领域。
通过强调当前的发展和未解决的问题,我们旨在促进该量子磁性前沿领域的进一步探索和更深入的物理理解。
統計資料
稀土离子的 4f 轨道表现出显着的局域化。
稀土离子之间的 SOC 间隙通常高于 200 K,Sm 和 Eu 除外。
Yb 基化合物需要大约 16 T 的磁场才能在 ab 平面内饱和,而沿 c 轴,即使高达 30 T 也观察不到饱和磁化强度。