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高電子密度磊晶氮化鈦薄膜與氧化控制氮化鈦薄膜的光學與電漿特性


核心概念
本研究探討了在不同沉積條件下製備的氮化鈦 (TiN) 薄膜和氮氧化氧氮化物 (TiNO) 薄膜的電漿和光學特性,發現氧含量和結晶度對這些特性有顯著影響,並可應用於電漿設備。
摘要

研究背景

  • 光與物質之間的非線性光學過程應用於光催化、光伏、電漿學和分子識別等領域。
  • 電漿學突破了傳統光學的繞射極限,實現了電磁輻射的極大集中和增強。
  • 電漿材料的性能提升促進了奈米級器件尺寸和太赫茲工作頻寬的發展。
  • 貴金屬(如金、銀)常用於電漿應用,但其機械柔軟性和低熔點限制了其在惡劣工作條件下的應用。
  • 耐火金屬雖然具有良好的機械性能,但在可見光範圍內缺乏電漿特性,且在近紅外區域表現出較差的共振。
  • 過渡金屬氮化物 (TMN) 及其氮氧化物,特別是氮化鈦 (TiN) 和氮氧化鈦 (TiNO),由於其獨特的特性,成為電漿應用的潛力材料。

研究目的

本研究旨在探討薄膜結晶度和氧含量對 TiN 和 TiNO 薄膜光學和電漿特性的影響。

研究方法

  • 使用脈衝雷射沉積 (PLD) 技術在 c 面單晶藍寶石基板上沉積 TiN 和 TiNO 薄膜。
  • 通過控制基板溫度、氧氣壓力、雷射能量密度和雷射脈衝重複率來製備薄膜。
  • 使用各種技術對薄膜進行表徵,包括原子力顯微鏡 (AFM)、掃描電子顯微鏡 (SEM)、能量色散 X 射線光譜 (EDS)、X 射線繞射儀 (XRD)、X 射線光電子能譜 (XPS)、軟 X 射線吸收光譜 (XAS)、拉曼光譜和非盧瑟福背散射光譜 (NRBS)。
  • 使用 Kramers-Kronig 轉換和 Lorentz-Drude 模型分析光學數據。
  • 進行基於密度泛函理論 (DFT) 的從頭算計算以支持實驗結果。

研究結果

  • XRD 和 XPS 分析證實了 TiN 和 TiNO 薄膜的形成,並揭示了氧含量和結晶度對薄膜特性的影響。
  • 光學測量表明,TiN 薄膜具有金屬特性,在低激發能量下具有高反射率,並在 22,000 cm-1 至 25,000 cm-1 之間具有明確的帶邊。
  • 隨著氧含量的增加,薄膜的電導率降低,電漿邊緣向低能量移動。
  • 拉曼光譜分析證實了 Ti-N-O 鍵的存在,並揭示了薄膜中聲子和光學聲子的振動模式。
  • 從頭算計算支持了實驗觀察結果,並提供了對 TiNO 電子結構和聲子特性的深入了解。

研究結論

  • 氧含量和結晶度顯著影響 TiN 和 TiNO 薄膜的電漿和光學特性。
  • 通過控制氧含量和結晶度,可以調整這些材料的電漿性能,使其適用於特定應用。
  • 這項研究為設計和合成用於電漿設備的新型耐火金屬氮化物和氮氧化物材料提供了寶貴的見解。
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統計資料
TiN 薄膜在 700°C 真空條件下沉積的樣品具有最高的低頻反射率 R(ω→0)。 TiN 薄膜在 700°C、5 mTorr 氧氣壓力下生長的樣品在 (111) 峰的 Omega 搖擺曲線 (ORC) 的半峰全寬 (FWHM) 為 0.716°。 TiN 薄膜在 700°C 真空條件下生長的樣品的搖擺曲線 FWHM 為 0.154°。 TiN 薄膜在 600°C 真空條件下生長的樣品的搖擺曲線 FWHM 為 0.364°。 藍寶石 (0001) 峰的搖擺曲線 FWHM 為 0.030°。 700°C 真空條件下沉積的 TiN 薄膜的晶格常數為 4.235 Å。 600°C 真空條件下沉積的 TiN 薄膜的晶格常數為 4.189 Å。 700°C、5 mTorr 氧氣壓力下沉積的 TiN 薄膜的晶格常數為 4.206 Å。 O2- 的離子半徑為 1.42 Å。 N3- 的離子半徑為 1.71 Å。
引述
"The present work reports the plasmonic properties of titanium nitride (TiN) and titanium oxynitride (TiNO) [41, 42]." "TiN is well known to possess free electron gas density similar to that of Au or Ag and is the embodiment of refractory metals’ characteristics[43, 44]." "The availability of free electrons in TiN is brought about by the electronic configurations of ions involved and the bonding between them [45]."

深入探究

除了 TiN 和 TiNO 之外,還有哪些其他有潛力的材料可以用於電漿設備,它們與 TiN 和 TiNO 相比如何?

除了氮化鈦 (TiN) 和氮氧化鈦 (TiNO) 之外,還有許多其他有潛力的材料可以用於電漿設備,每種材料都有其自身的優缺點。以下是一些例子: 其他過渡金屬氮化物和碳氮化物: 氮化鋯 (ZrN)、氮化鉭 (TaN) 和碳氮化鈦 (TiCN) 等材料具有與 TiN 相似的特性,例如高熔點、良好的化學穩定性和與 CMOS 製程的相容性。它們在可見光和近紅外範圍內表現出不同的電漿特性,使其適用於各種應用。例如,ZrN 的電漿共振峰位於更紅的區域,使其成為太陽能電池應用的潛在候選材料。 金屬氧化物: 氧化銦錫 (ITO) 和氧化鋁鋅 (AZO) 等透明導電氧化物 (TCO) 已被廣泛用於電漿設備,特別是在需要透明電極的應用中,例如太陽能電池和顯示器。與 TiN 和 TiNO 相比,TCO 通常具有較低的損耗和較低的電漿頻率,但它們的化學穩定性和耐熱性可能較差。 二維材料: 石墨烯和 MXenes 等二維材料由於其獨特的光學和電子特性,近年來在電漿領域引起了極大的關注。它們具有高度可調的電漿共振、高載流子遷移率和大的表面積,使其成為各種電漿應用的有希望的候選材料。然而,將二維材料整合到實際設備中仍然是一個挑戰。 與 TiN 和 TiNO 相比,這些替代材料的選擇取決於具體的應用要求,例如工作波長範圍、所需的電漿特性、成本和製程相容性。

這項研究中觀察到的氧含量和結晶度對 TiN 和 TiNO 薄膜電漿和光學特性的影響是否可以推廣到其他 TMN?

是的,這項研究中觀察到的氧含量和結晶度對 TiN 和 TiNO 薄膜電漿和光學特性的影響可以推廣到其他過渡金屬氮化物 (TMN)。這是因為: 氧含量: 氧會影響 TMN 的電子結構,導致自由載流子濃度和電漿頻率發生變化。通常,隨著氧含量的增加,TMN 會從金屬行為轉變為半導體行為,這會影響其電漿特性。 結晶度: 結晶度會影響材料中的缺陷和晶界數量,進而影響載流子的散射率。結晶度越高,散射率越低,導致電漿共振更尖銳,損耗更低。 因此,通過控制氧含量和結晶度,可以調整 TMN 的電漿和光學特性,以滿足特定應用的需求。

如何利用這些發現來設計和開發用於特定應用(例如,太陽能電池、光催化劑和生物傳感器)的新型電漿器件?

這些關於氧含量和結晶度對 TMN 電漿和光學特性影響的發現,為設計和開發用於各種應用的新型電漿器件開闢了途徑。以下是一些具體的例子: 太陽能電池: 通過調整 TiN 或 TiNO 薄膜的氧含量,可以調整其電漿共振以匹配太陽光譜,從而提高太陽能電池的光吸收和效率。此外,高結晶度的 TMN 薄膜可以減少載流子散射,從而提高電荷收集效率。 光催化劑: TMN 可以用作光催化劑,因為它們能夠在光照射下產生電子-空穴對。通過控制氧含量和結晶度,可以調整 TMN 的能帶結構和載流子動力學,從而提高其光催化活性。例如,具有特定氧含量的 TiNO 薄膜可以表現出增強的可見光吸收和電荷分離,從而提高其在水分解或污染物降解等應用中的光催化效率。 生物傳感器: TMN 可以用於基於表面電漿共振 (SPR) 的生物傳感器。通過將生物識別元素功能化到 TMN 表面,可以檢測目標分析物的存在,從而引起 SPR 信號的變化。高結晶度的 TMN 薄膜可以提高 SPR 傳感器的靈敏度和檢測限,而氧含量可以用於調整 SPR 共振波長以匹配特定應用。 總之,通過精確控制 TMN 的氧含量和結晶度,可以調整其電漿和光學特性,以滿足特定應用的需求,從而為太陽能電池、光催化劑和生物傳感器等領域的技術進步開闢新的途徑。
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