본 연구 논문에서는 Mo3Al2C 화합물이 8K의 초전도 전이 온도(Tc)를 나타내며, 구조적 극성과 카이랄성을 동시에 지닌 새로운 유형의 초전도체임을 밝혔습니다.
Mo3Al2C는 상온에서 입방정계 구조를 가지며, 반전 대칭 및 거울 대칭이 없는 비중심 대칭 구조입니다. 하지만 극성은 존재하지 않습니다. 저온에서 전기 저항 측정 결과, Tc=8K에서 초전도 전이가 나타나며 자화율 측정을 통해 벌크 초전도성이 확인되었습니다. 또한, T ∗=155K에서 저항 감소 현상이 관찰되었으며, 이는 이전의 자화율, 비열, 핵자기공명(NMR) 측정 결과와 일치합니다.
라만 분광법 분석 결과, T ∗ 이하에서 E 모드는 분할되지 않고 T2 모드는 두 개의 모드로 분할되는 것이 관찰되었습니다. 이는 저온 구조가 삼방정계의 C3 또는 D3 점군에 속함을 의미합니다. 투과 전자 현미경(TEM) 분석 결과, T ∗ 이하에서 초격자 브래그 피크가 관찰되어 저온에서 삼방정계 구조로의 상전이가 발생함을 확인했습니다.
암시야 투과 전자 현미경(DF-TEM) 분석을 통해 Mo3Al2C에서 100nm 크기의 180° 극성 도메인을 관찰했습니다. 이는 입방정계의 4회 및 2회 회전 대칭성이 깨지고 C3 점군을 갖는 극성 R3 상으로 전이되었음을 나타냅니다. 또한, 온도에 따른 라만 응답 분석 결과, T ∗ 이하에서 저에너지 스펙트럼 무게의 재분배, 즉 갭 열림 현상이 관찰되었습니다. 이는 T ∗에서 2차 전하 밀도파(CDW) 전이가 발생함을 시사합니다.
밀도 범함수 이론(DFT) 계산 결과, Mo3Al2C의 입방정계 상에 대해 Γ4(0, 0, 0), M5(0.5, 0.5, 0), X2(0.5, 0.5, 0)의 세 가지 불안정 모드가 존재하는 것으로 나타났습니다. 이 중 M5 불안정성은 관찰된 육방정계 설정에서 2 × 2 × 1 초격자 및 R3 상의 3회 회전 대칭성과 일치하는 CDW 구조를 생성할 수 있는 유일한 모드입니다. Mo3Al2C의 분극은 T ∗ 이하에서 재배열된 원자의 대칭 그룹에서 극축에 수직인 2회 회전 대칭성이 깨지면서 발생합니다. DFT 계산 결과, 영역 중심 및 영역 경계 불안정성이 모두 존재하는 것으로 나타났으며, 이는 고유 및 비고유 불안정성을 모두 가능하게 합니다. 하지만 실험 결과와 DFT 계산 결과를 종합적으로 고려했을 때, 분극은 영역 경계 M5 모드가 영역 중심 Γ4 극성 모드와 결합하여 발생하는 비고유 메커니즘에 의해 유도된다는 결론을 내릴 수 있습니다.
Mo3Al2C의 초전도 상태에서 점군 대칭성은 C3이며, A 및 E의 두 가지 기약 표현을 포함합니다. Mo3Al2C의 낮은 결정 대칭성으로 인해 단일항 및 삼중항 초전도 차수 매개변수가 혼합되어 비전통적인 초전도 상태가 생성됩니다. 이전 연구에서는 Mo3Al2C가 s-파형 노드리스 갭을 가지고 있다고 보고되었지만, 최근 뮤온 스핀 완화/회전(µSR) 연구에서는 Tc/λ−2
eff 비율(λeff는 유효 런던 침투 깊이)이 우에무라 플롯에서 비전통적인 초전도체의 등급과 유사하다는 것이 밝혀졌으며, 이는 등구조 화합물인 W3Al2C에서 비전통적인 쌍 결합 메커니즘을 시사합니다.
본 연구는 Mo3Al2C가 구조적 극성과 카이랄성을 모두 갖춘 새로운 유형의 초전도체임을 밝혔습니다. 이러한 발견은 비중심 대칭 금속에서 CDW에 의해 유도된 분극 및 극성 초전도체를 발견할 수 있는 새로운 가능성을 제시합니다. 또한, 이러한 유형의 물질은 새로운 물리적 특성과 응용 가능성을 가지고 있어 전환 가능한 강유전성 초전도성, 비상호 전하 수송, 비전통적인 쌍 결합 메커니즘에 대한 추가 연구를 촉진할 것으로 기대됩니다.
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