이 연구에서는 Au를 광 흡수체로, Ru를 촉매 성분으로 사용하는 AuRu 이중금속 합금 나노입자를 개발하여 대기압 조건에서 암모니아 합성을 수행하였다.
Au와 Ru의 조성비를 달리한 세 가지 AuRu 합금(AuRu0.1, AuRu0.2, AuRu0.3)을 합성하고 MgO 지지체에 담지하여 암모니아 합성 실험을 진행하였다.
AuRu0.2 합금이 가장 높은 반응성과 양자 효율(~0.12%)을 보였는데, 이는 광 흡수와 촉매 활성의 최적화 때문으로 분석된다. 또한 열 구동 반응에 비해 광 구동 반응에서 더 낮은 온도에서 높은 반응성을 보였는데, 이는 플라즈몬 유도 핫 캐리어에 의한 비열적 효과 때문으로 해석된다.
In-situ DRIFTS 분석 결과, 광 조사 시 질소 종의 수소화 속도가 가속화되어 NH3* 중간체 밀도가 선형적으로 증가하는 반면, 열 구동 반응에서는 비선형적인 변화를 보였다. 양자 역학 계산을 통해 수소 보조 N2 분해 경로가 가시광선 플라즈몬으로 활성화될 수 있음을 확인하였다.
종합적으로 이 연구는 플라즈몬 유도 핫 캐리어가 질소 종의 수소화와 탈착을 가속화하여 대기압 조건에서 효율적인 암모니아 합성을 가능하게 한다는 것을 보여준다. 이는 지속 가능한 암모니아 생산을 위한 새로운 접근법을 제시한다.
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by Lin Yuan, Br... في arxiv.org 10-03-2024
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