在 LCLS 的極端條件物質 X 射線成像儀上使用 X 射線顯微鏡和 Talbot 成像

Conceitos essenciais

本文介紹了美國 SLAC 國家加速器實驗室的物質處於極端條件 (MEC) 儀器上開發的新型 X 射線成像診斷和技術，特別是 MEC X 射線成像儀 (MXI)，展示了其在高能量密度 (HED) 科學研究中的潛力。

Resumo

簡介
高能量密度 (HED) 科學傳統上廣泛使用 X 射線照相和成像技術來研究各種現象，例如慣性約束聚變 (ICF) 膠囊的內爆、X 箍縮電漿以及 HED 目標演化的流體動力學。由於這些現象的動力學演化時間尺度非常快（從飛秒到奈秒），因此需要超短 X 射線脈衝才能獲得定量數據。從歷史上看，一直採用由高功率雷射與背光目標相互作用產生的 X 射線源，其典型的空間和時間解析度約為數十微米和數百皮秒或更長。雖然也開發了使用背光源的相襯成像技術，但與同步加速器相比，其解析度有限，同步加速器的標準解析度為亞微米。
2009 年 LCLS 的開始運行為 HED 科學中的 X 射線成像開闢了新的可能性。光束的相干特性允許以亞微米空間解析度進行成像，而短而亮的脈衝允許數十飛秒的時間解析度。這些組合特性使單次 X 射線成像技術成為進一步瞭解複雜 HED 現象的領先技術。在 LCLS，物質處於極端條件 (MEC) 終端站專門為 HED 科學領域的實驗量身定制。為了促進這一研究領域，開發了不同的成像技術和儀器，並可供其用戶群體使用。
在本文中，我們描述了 MEC X 射線成像儀 (MXI) 的使用和性能，以及使用它的不同診斷成像技術，並展示了原理驗證實驗的初步結果，以展示其在 HED 科學中的潛力。
儀器概述
MXI 儀器有兩個主要組成部分：真空內 X 射線透鏡堆支架和空氣中光學顯微鏡，如圖 1 所示。
真空內組件設計用於 MEC 目標室（有關終端站的技術細節，請參見 [18]）。它使用複合折射鈹透鏡 (Be CRL) 將 X 射線光束聚焦到亞微米光斑尺寸。此類透鏡堆的功能已在文獻 [19-22] 中得到廣泛描述，並已在 MEC [23-25] 中用於此目的。將一組透鏡放置在對準台上，使透鏡位於光束中。該儀器上最多可以同時放置三個透鏡堆，以便在不排空 MEC 真空室的情況下在實驗過程中使用不同的光子能量和/或焦距。前透鏡堆最多可容納 100 個透鏡，這是更高光子能量所必需的。透鏡堆安裝在六足平台上，允許以六個自由度進行精確對準：平移與 LCLS 正交坐標系對準，並圍繞每個軸旋轉。六足平台連接到行程範圍為 500 毫米的線性平移台上，以改變透鏡堆和物平面沿 LCLS X 射線光束的距離。
兩個細銷釘相對於透鏡平台上的 Be CRL 堆精確定位，並且沿 FEL 方向彼此相距很遠，以最大程度地提高對準精度。它們最初用於與 FEL 共線的參考光學雷射在空氣中進行預對準，然後在真空條件下使用 FEL 本身通過它們在探測器上的阴影照相進行對準。這些銷釘對於實現快速而精確的對準至關重要，通常在不到三十分鐘的時間內即可完成。
由於已知 Be 透鏡堆存在像差，這可能會限制其在成像和相襯應用中的使用，因此可以在透鏡組前面 10 毫米處放置一個校正這些像差的相位板 [25]。相位板通過兩個小型線性平台在水平和垂直方向上對準，這兩個平台也可以完全縮回校正器。MXI 透鏡組可以放置在樣品的上游（見第三節）用於相襯成像，也可以放置在下游（見第四節）用於樣品的直接成像。
在典型的 HED 實驗中，樣品由 MEC 短脈衝或長脈衝雷射垂直於成像方向驅動（例如，對穿過樣品的衝擊波進行成像）。為此，可以使用允許這種幾何形狀的樣品架（見圖 2）。
樣品使用兩個長距離望遠鏡（詳情請參見 [18]）與 TCC 對準，精度優於 20 µm，這兩個望遠鏡從正交方向觀察樣品。MXI 可用於進一步提高對準精度，在垂直於 FEL 的平面內精度優於 1 µm。樣品安裝在一個螺釘固定到樣品架上的支柱上。這些支柱旨在適應其他科學診斷的視線（例如，在衝擊實驗中用於在薄樣品上進行 VISAR [26] 測量）。
圖像記錄在 MXI 的空氣中組件上，這是一個放置在 MEC 室後面的 X 射線相機。相機可以放置在樣品平面後方 1.3 米到 4.3 米之間。對於較大的傳播距離，插入了一個飛行管，並以 125 µm 厚的 kapton 窗封閉，以保持 X 射線光束的低散射和吸收傳輸條件。通常，首選最遠的距離以獲得最大的放大倍率，儘管某些應用可能會受益於較短的距離（即，ptychography [27]）。對於大多數實驗，我們使用了間接 X 射線成像 Optique Peter 顯微鏡 [28]，它由三個 Ce:GAG 閃爍體選項和三個高數值孔徑無限遠校正光學顯微鏡物鏡（×2、×4 和 ×10 放大倍率）組成，以進一步在高放大倍率或大視野之間進行選擇。該組件耦合到 Andor Zyla 5.5 sCMOS 光學相機，該相機的像素尺寸為 6.5 µm。可以使用直接成像相機（例如，ePix 或 Jungfrau）代替，但是解析度受像素尺寸的限制（ePix10k 為 100 µm，ePix100 為 50 µm，Jungfrau 為 75 µm）。此外，由 hCMOS [29] 開發的多幀 X 射線相機，像素尺寸為 25 µm，[30-32]，能夠捕獲間隔僅為 2 ns 的多個圖像幀，也可以與 LCLS 多束團操作模式結合使用 [33, 34]。與基於閃爍體的探測相比，直接探測的一個優點是這些相機的靈敏度高出幾個數量級，因此可以用於更厚、更高 Z、吸收性更強的樣品。
相襯成像幾何
MEC [35] 首次部署的成像幾何結構在目標處使用發散光束，並從目標到探測器平面進行無光學傳播。圖 3 顯示了該設置的示意圖。
MXI 帶有一組焦距為 f 的透鏡，放置在 MEC 真空室內，並將 LCLS 光束聚焦到大約 100 nm。在焦點後面的某個距離 x 處，將樣品放置在發散光束中。X 射線光束傳播到樣品後方距離 L 處的探測器，導致樣品的幾何放大倍率為 L/x。由於 X 射線的長傳播距離，樣品引起的相位差很容易在圖像中看到（例如，在尖銳的相位邊界處出現清晰的條紋）。可以使用迭代算法來檢索相位，如果成功，則可以計算出完整的複雜傳輸函數（即吸收和相移）。在 MEC 已經在這種幾何形狀下進行了實驗，得出了關於衝擊波在鑽石中的傳播 [35] 和矽中相變動力學 [36] 的科學結果。該設置可以很容易地與 X 射線衍射相結合。將 MXI 的透鏡移近目標會減小圖像的視野，從而減小 X 射線照射目標的面積。通過這種方式，可以獲得僅幾微米大小區域的衍射，並且可以識別樣品中不同的晶體學相 [36]。圖 4 顯示了穿過樣品的雷射產生的衝擊波的典型圖像，並且在例如 [18、23、35] 中已經發表了更多示例。
直接成像幾何
雖然上述 PCI 幾何形狀在可以執行完整相位檢索時具有巨大潛力，但事實證明，對於 HED 樣品而言，這具有挑戰性。如果沒有這樣的相位檢索，解析度可能會受到嚴重限制，並且已經開發並在 MEC 中使用了一種將樣品直接成像到探測器上的替代設置。圖 5 顯示了該設置的示意圖。
在這種幾何形狀中，Be 透鏡放置在樣品後面，使得到樣品的距離 O 和到相機的距離 I 符合眾所周知的薄透鏡公式 1/O + 1/I = 1/f，其中 f 是 Be 透鏡的焦距。這種設置允許以亞微米解析度對樣品的強度對比度進行成像，即使在無法進行相位重建的情況下也是如此。
MXI 儀器在 8.2 keV、9.5 keV 和 18 keV 光子能量下以直接成像幾何形狀進行了測試。對於 8.2 keV 和 9.5 keV，使用了一組 25 個頂點曲率為 50 µm 的鈹透鏡。在 8.2 keV (9.5 keV) 時，該組的焦距為 204 mm (264 mm)，並放置在目標下游 214 mm (281 mm) 處，導致放置在透鏡後方 4.3 m 處的探測器上的圖像放大倍率約為 ×20 (×15)。使用解析度目標調整透鏡的位置以獲得最佳成像解析度。解析度目標的圖像如圖 6 所示。可以清楚地解析出小至 200 nm 的線寬。
在高達 18 keV 的光子能量下，設置和對準更加敏感，因為需要更多 Be 透鏡。此外，可以使用的最短焦距通常更大，導致放大倍率更小。儘管如此，更高的光子能量允許使用更厚的目標或包含更高 Z 元素的目標，同時保持足夠的透射率以收集高質量的圖像。我們展示了它與一組 98 個透鏡的使用，這些透鏡的頂點曲率半徑為 50 µm，導致焦距為 266 mm，放大倍率為 ×15。解析度目標的測量結果顯示解析度與 8.2 keV 和 9.5 keV 相似。
下面詳細介紹了 MXI 在直接成像幾何形狀中的使用示例。圖 7 描繪了由 MEC 短脈衝雷射驅動的矽樣品中的衝擊波。這種幾何形狀與 MEC 可用的長脈衝和短脈衝雷射系統以及一套 X 射線和光學診斷（例如 X 射線衍射、VISAR、X 射線光譜、光學偏振測量）兼容，使其成為獲得 HED 樣品中發生的動力學完整圖像的理想技術。
成像設置還可以用於測量 MEC 光束線中標準鈹聚焦透鏡的光斑尺寸。這些透鏡位於 MEC 目標室中心上游約 4.2 m 處（詳情請參見 [18]），因此標準 MEC 實驗通常使用焦距在 3.9 m 到 4.4 m 之間的透鏡堆，最佳焦點約為 1.2 µm。過去已經對這種透鏡堆進行了波前測量，顯示出顯著的球面像差，在焦點周圍產生環形圖案 [37]。MXI 直接成像幾何形狀可用於對樣品上 X 射線光束的強度分佈進行成像。在圖 8 中，我們展示了由 MXI 儀器成像的光束線透鏡焦點周圍的強度分佈。可以清楚地看到類似艾里的環形圖案。對於所有光泵浦-X 射線探針實驗來說，這種測量非常重要，在這些實驗中，X 射線通常在離焦狀態下使用，以期照亮更均勻的區域。我們的高解析度成像儀通過測量 X 射線焦散面的分佈表明，情況可能並非如此。
表 1 總結了 MXI 的工作範圍及其在直接成像模式下的預期性能。該設備可以在 MEC 可用的整個 X 射線能量範圍內提供高解析度 X 射線成像，儘管解析度和放大倍率會有所不同，具體取決於入射光子能量。總放大倍率是真空中的 Be CRL 提供的 X 射線放大倍率（這主要限制了衍射極限性能）和 Optique Peter 組件中使用的物鏡提供的光學放大倍率的組合（這允許對 X 射線圖像進行過採樣）。
Talbot 成像
在直接成像模式下使用 MXI 的一個特殊功能是它與 Talbot 干涉測量法的兼容性。在這種配置中，可以測量 X 射線脈衝在通過樣品傳輸時累積的相位。當與相位檢索方法相結合時，這種配置的優點是有助於消除因使用 Be CRL 而引入的偽影。這些偽影是由來自堆疊的每個透射 Be 透鏡的密度不均勻性引入的。這些結構中的一些可以通過簡單的白場校正（即，將樣品的圖像除以沒有樣品存在時的圖像的白場）或通過更複雜的分析方法（例如主成分分析 [32, 38]）來處理。這是對圖 4、6 和 7 中的圖像執行的分析。但是，需要累積足夠多的白場圖像（沒有樣品存在時探測器上的 X 射線圖像），以便通過單次拍攝來改進校正。這是必要的，因為 Be CRL 是色差的，並且 FEL 帶寬會抖動，這意味著入射中心光子能量的微小變化會改變堆疊的焦距，從而有效地改變探測器上的放大倍率。因此，將單次拍攝除以白場可能具有挑戰性。Talbot 剪切干涉測量法可以減輕這些透鏡偽影和色差。
Talbot 干涉測量法已廣泛用於 FEL，以單次拍攝確定 X 射線光束的波前及其焦點特性 [37, 39, 40]。該方法使用放置在光束中的二維相位衍射光柵。在光柵後面的特定距離處，會再現光柵的“圖像”。通常使用傅立葉方法 [41] 對畸變進行分析，得出兩個正交方向上的微分相位。可以對這些微分相位進行積分以得出光束的完整波前，並反向傳播到焦點以得出焦點特性。在需要 100 nm 量級的 X 射線焦點的實驗中，這是一種量化焦點的重要技術。
我們已將這種 Talbot 相位測量技術與直接成像相結合。該設置如圖 9 所示，與直接成像設置基本相同，只是增加了一個 Talbot 光柵。將間距為 22.5 µm 的棋盤格 π 相位光柵放置在成像相機之前的第一个 Talbot 階數處。
使用此設置在矽中傳播的衝擊波的原始圖像如圖 10 (a) 所示。在原始圖像中可以看到彈性前驅波以及到更密集衝擊狀態的 Si 的相變。疊加在此圖像上的是由 Talbot 光柵引入的網格圖案（插圖中顯示了一個放大區域），該圖案用於測量相位。通過標準傅立葉方法 [41] 分析二維條紋圖案。由於 Talbot 干涉測量法是一種剪切干涉測量法，因此傅立葉分析會產生水平或垂直方向上的微分相位，具體取決於選擇哪個傅立葉峰。
有很多方法 [37, 41-43] 可以對微分相位進行積分並獲得相位 φ(x,y)，每種方法都有其優缺點。出於演示目的，在本文中，我們使用了一種快速簡便的方法 [44]。由於在第一个 Talbot 階數處剪切很小，因此我們可以將其近似為：
Sx(x,y) = φ(x,y)−φ(x−s,y) = s∂φ/∂x (1)
Sy(x,y) = φ(x,y)−φ(x,y−s) = s∂φ/∂y (2)
(3)
然後我們使用傅立葉關係：
F(∂φ/∂x) = ikxF(φ) (4)
由此可得：
φ = F−1[F(Sx +iSy)/(ikx −ky)] (5)
可以使用快速傅立葉變換及其逆變換有效地實現該公式。
我們將此方法用於由 MEC 長脈衝雷射驅動的衝擊壓縮矽樣品，如圖 10 所示。首先拍攝白場照明（即沒有樣品的光束）的圖像作為參考。然後測量樣品中的衝擊波。圖 10 (a) 顯示了衝擊波的原始數據，而 10 (b) 顯示了 y 方向上的微分相位。重建的強度如圖 10 (c) 所示。Be 透鏡的結構在該圖像中清晰可見。在圖 10 (d) 中，我們顯示了樣品引入的實際相位；透鏡在強度中引入的結構消失了，因為它不存在於相位中。可以清楚地看到彈性波後面的相位變化，以及相位變化後更大的偏移。
初始二維條紋圖案的傅立葉分析由於奈奎斯特-香農採樣定理而限制了可以達到的解析度。在圖 10 所示的數據中，相位測量的解析度約為 1.2 µm。但是，MEC 的成像幾何形狀在低於 10 keV 的光子能量下具有高達 ×40 的放大倍率。由於我們可以很容易地在基於閃爍體的探測器上解析出 4 µm 的 Talbot 間距，因此在探測器上的相位測量中可以實現 8 µm 的解析度，或者可以實現 8µm/40 = 200 nm 的解析度。
結語
總之，我們在 MEC 開發了一種 X 射線成像診斷儀，可供用戶群體使用。它可以與 MEC 長脈衝雷射結合使用，例如，在大視野範圍內對材料中的衝擊波和相變進行成像，並與 MEC 短脈衝雷射系統結合使用，以高解析度對其與緻密電漿的相互作用進行成像。該診斷儀具有 200 nm 的空間解析度，可以拍攝激發的 HED 樣品的 50 fs（FEL 的脈衝持續時間）快照，並且可以使用 5 到 24 keV 的光子能量進行操作。與直接成像幾何形狀相結合，可以使用 Talbot 成像設置以亞微米解析度測量目標引入的強度和相位變化。

Estatísticas

LCLS 的 X 射線自由電子雷射 (FEL) 具有亞微米空間解析度和數十飛秒時間解析度的特性。
MEC X 射線成像儀 (MXI) 使用複合折射鈹透鏡 (Be CRL) 將 X 射線光束聚焦到亞微米光斑尺寸。
MXI 可在 5 到 24 keV 的光子能量範圍內運行。
MXI 在直接成像模式下，空間解析度可達 200 nm。
Talbot 成像設置可以測量目標引入的強度和相位變化，解析度達亞微米級。

Principais Insights Extraídos De

X-ray Microscopy and Talbot Imaging with the Matter in Extreme Conditions X-ray Imager at LCLS

by Eric Galtier... às arxiv.org 11-19-2024

https://arxiv.org/pdf/2405.01551.pdf

Perguntas Mais Profundas

X 射線成像技術的未來發展方向是什麼？如何進一步提高其在 HED 科學研究中的應用？

X射線成像技術在HED科學研究中扮演著至關重要的角色，其未來發展方向主要集中在以下幾個方面：

更高的分辨率: 為了觀察更精細的HED現象，例如材料中的缺陷、纳米尺度的结构变化等，需要不斷提高X射線成像的分辨率。目前，X射線自由電子激光(XFEL)技術的發展為實現更高分辨率提供了可能，未來可通過發展更先進的XFEL光源、更高精度的X射線光學元件以及更精密的成像算法來實現更高的分辨率。
更快的時間分辨率: HED現象通常發生在極短的時間尺度內，例如飛秒甚至阿秒級別。為了捕捉這些瞬態過程，需要發展具有更快時間分辨率的X射線成像技術。目前，利用XFEL的超短脉冲特性可以实现飞秒级的时间分辨，未来可进一步发展阿秒X射線脈衝技術，以研究更快的動力學過程。
更高的灵敏度: 对于密度较低或厚度较薄的样品，需要更高的灵敏度才能获得高质量的图像。可以通过发展更高效的X射線探测器、降低成像系统的噪声以及优化数据采集和处理方法来提高灵敏度。
多维度成像: 为了更全面地理解HED现象，需要发展多维度成像技术，例如时间分辨X射線顯微成像、三维X射線成像等。这些技术可以提供更豐富的信息，帮助科学家们更好地理解HED现象的发生和发展过程。
为了进一步提高X射線成像技術在HED科學研究中的應用，还需要：

发展更先进的样品制备和操控技术: HED样品通常具有高温、高压、高密度等特点，制备和操控难度较大。需要发展新的样品制备和操控技术，以满足更高分辨率、更快时间分辨率以及多维度成像的需求。
结合其他诊断技术: 将X射線成像技术与其他诊断技术相结合，例如X射線衍射、光谱学、质谱学等，可以提供更全面的信息，帮助科学家们更深入地理解HED现象。
发展更强大的数据分析和模拟工具: HED实验通常会产生海量的数据，需要发展更强大的数据分析和模拟工具，以有效地处理和分析这些数据，并与理论模型进行比较。

本文中介紹的 X 射線成像技術是否可以應用於其他領域，例如生物醫學成像？

文中介绍的X射线成像技术，特别是相衬成像和直接成像技术，在一定程度上可以应用于生物醫學成像领域，但需要根据具体应用场景进行调整和优化。
相衬成像 (PCI) 的优势在于可以提高低对比度样品的成像质量，这对于观察生物组织中细微的密度差异非常有帮助。例如，可以利用PCI技术观察软组织的内部结构、细胞器形态以及生物大分子之间的相互作用等。然而，PCI技术通常需要进行复杂的相位恢复计算，且对样品的厚度和均匀性有一定要求，这限制了其在生物醫學成像中的应用范围。
直接成像 技术可以直接记录样品的强度信息，操作简单，成像速度快，适用于观察动态过程。在生物醫學成像领域，可以直接成像技术用于观察生物样品的形态变化、细胞迁移以及血液流动等。然而，直接成像技术的分辨率受限于探测器的像素大小，且对X射线的吸收比较敏感，对于高密度或厚样品的成像质量可能会有所下降。
总而言之，文中介绍的X射线成像技术在生物醫學成像领域具有一定的应用潜力，但需要根据具体应用场景进行调整和优化。例如，可以结合其他成像技术，如X射线断层扫描(CT)或磁共振成像(MRI)，以弥补单一成像技术的不足。此外，还需要开发针对生物样品的专用成像设备和数据处理方法，以提高成像质量和效率。

如果可以利用量子計算技術來分析 X 射線成像數據，將會產生哪些新的可能性？

利用量子計算技術分析X射線成像數據，將為HED科學研究以及其他領域帶來革命性的突破，主要体现在以下几个方面：

加速数据处理速度: 量子計算技术可以利用量子叠加和量子纠缠等特性，以指数级提升数据处理速度。这对于处理HED实验中产生的海量数据尤为重要，可以大大缩短数据分析时间，加速科学发现的进程。
提高图像重建精度: 量子算法可以更有效地解决相位恢复问题，从而提高相衬成像技术的图像重建精度。此外，量子计算还可以用于优化其他成像技术的图像重建算法，例如CT和MRI，从而提高图像质量和诊断准确率。
实现更复杂的模拟: 量子計算可以模拟复杂的量子系统，例如原子核内部的相互作用、高温高密等离子体的行为等。这将有助于科学家们更深入地理解HED现象的本质，并开发更精确的理论模型。
开发新的成像技术: 量子計算可以促进新的成像技术的开发，例如基于量子纠缠的X射線显微镜，可以突破传统光学显微镜的分辨率极限，实现原子尺度的成像。
总而言之，量子計算技术与X射線成像技术的结合将为科学研究带来前所未有的机遇。虽然目前量子計算技术还处于发展初期，但其巨大的潜力已经吸引了越来越多的关注和投入。可以预见，在不久的将来，量子計算将为X射線成像技术带来革命性的突破，推动HED科学以及其他领域的快速发展。